Sedimentological and Geochemical Characteristics of Late Permian Organic-Rich Rocks in North Sichuan and West Hubei Provinces

中国南方扬子台地在晚二叠世的裂陷槽^[1]发育了一套富含有机质的碳酸盐岩、页岩和硅质岩（图1）,统称为富有机岩。这套富有机岩主要分布在吴家坪组和大隆组,后者是我国南方页岩气勘探开发后备目标层系和接替领域^[2]。目前,已经在川东红星地区（HY-1井^[3]）、梁平地区（大页1井）取得大隆组和吴家坪组页岩气勘探的重大突破,获得高产的工业气流,在恩施地区（恩地1井、恩地2井）也获得显著的页岩气发现^[4],展示了上二叠统新层系良好的勘探前景。

Figure 1.  Late Wuchiapingian paleogeography and location of study section in northern Sichuan and western Hubei provinces (modified from reference [1])

中国南方页岩气的富集存在明显的差异性,页岩气富集的地质要素不明确^[5]。其中,富有机岩有机质含量是页岩气富集的最主要因素。相应地,页岩气勘探目的层也是富含有机质的层段,称为异常高有机质富集,其总有机碳（Total Organic Carbon,TOC）含量一般大于3%^[6],即所谓的“甜点段”。因此,页岩气勘探的基础地质理论研究关键在于富有机岩有机质富集过程以及异常高有机质（如“甜点段”）形成规律。

除了页岩油气勘探的意义以外,有机质堆积过程中光合作用生产的有机质以及新陈代谢分解的有机质之间的平衡控制了大气气体组成以及气候的演化^[7],也是地球历史与气候学研究的热点。沉积有机质富集过程涉及水体有机体的形成及其死后有机质的分解埋藏过程,后者是水体沉积物生物地球化学过程的核心驱动力,是更好地理解地球系统演化过程中碳循环和气候波动所需要厘清的关键地质过程^[7⁃8]。因而有机质富集过程研究很早就受到海洋学、气候学和沉积学家们的广泛关注,形成了一系列的理论和相应的研究成果^[9]。

就有效埋藏而言,沉积速率是有机质堆积的第一控制要素^[10⁃12],快速沉积（>30 cm/ky）能提高有机碳埋藏通量,减少有机质接受氧化、厌氧分解机率。但快速沉积对有机质存在稀释作用,例如黑色页岩、硅质岩和钙质沉积岩的沉积速率分别大于4.1 cm/ky、2.1 cm/ky和1.4 cm/ky时会对有机质形成稀释作用^[13]。另一方面,缓慢沉积致使沉积有机质停留在沉积物表面时间较长,接受较为充分的氧化或厌氧分解,减少有机质的有效埋藏^[12],在局部环境中难以形成富有机质岩。因此过高或极低的沉积速率均不利于富有机质岩的形成。如果从全球碳循环角度来看,高沉积速率能提高全球有机质的埋藏通量。

沉积有机质的堆积需要综合考虑表层水体初级生产力的生物生产量水平^[14]和沉积水体的氧化还原等保存条件^[15]。由于有机体从表层水体沉降进入海底沉积物埋藏过程中遭受强烈的分解和重新矿化作用,仅有不到1%的有机体能最终保存埋藏下来^[9]。减少有机质分解、提高有机质保存埋藏比例能有效提高有机质的堆积。有机质的分解包括氧化分解和厌氧分解,虽然两者分解速率差别不大,但氧气较硫酸盐等其他氧化物能够分解更为复杂和惰性的有机质^[11]。而且,缺氧环境比氧化环境孳生更多的细菌,后者通过摄食溶解有机碳将分解的有机质以细菌微生物自身有机体的形式保存下来；而氧化环境中存在更多食细菌的原生动物,后者通过食用细菌把锁在细菌中的有机质重新矿化释放到上覆水体中^[16]。因此,氧化分解是比厌氧分解更为高效的过程,也是最为重要的分解作用,其次才是硫酸盐还原分解有机质作用^[17]。贫氧—缺氧—硫化等环境较氧化环境能够显著提高有机质的保存埋藏能力^[18]。所以,富有机质岩发育纹层、无生物扰动,一般与缺氧水体伴生^[19],早期研究也发现富有机质的烃源岩形成于缺氧环境^[15]。此外,厌氧环境并不意味着有机质分解程度的下降,某些极端条件下降低厌氧分解也能够提高有机质的堆积,例如高盐度（35‰~40‰）和卤水环境下能分别消除40%和大部分的微生物群落,减少有机质厌氧分解,提高有机质保存比例^[20]。据此,从本质上来讲,有机质的保存与有机质暴露于氧分子的时间长短密切相关^[21⁃22],氧化环境下海底有机质长时间遭受氧化分解而贫有机质^[23],铁化环境下高浓度铁阻止硫化氢逸出而增加有机质的氧化分解几率,降低有机质埋藏效率^[24]。因而提出缺氧控制有机质富集的传统观点,其本质在于早成岩作用的性质。

然而,大洋钻探计划研究表明,中生代大洋缺氧及其有机质富集并不是由全球洋流循环减弱形成,而是由强风化和热液输入高营养物质诱发高生产力造成^[25]。英国北海白垩系富有机岩的缺氧环境也被认为是富有机质堆积的结果：TOC小于6%时沉积水体随着有机质堆积的增加而逐渐亏氧,TOC大于6%古水体氧化还原条件不变,增强的有机质富集受控于逐渐升高的初级生产力^[26]。周期性变化的有机质丰度出现在持续缺氧环境中,同样否定了间歇性氧化还原条件变化的成因模式^[27]。对于沉积有机质的富集,表层水体的初级生产力水平起着同样,甚至更为重要的控制作用,被认为是基础的首要先决条件^[28]。

不过,维持高初级生产力水平需要源源不断的营养物质的供应,否则浮游植物快速生长对营养物质的消耗会形成贫营养的海洋环境。例如在盐度分层水体中,上层水体源源不断的淡水及其营养物质输入能形成异常高有机质富集^[19]。相比水平方向的陆源营养物质输入,垂向上（如洋流上涌、水体翻转混合）营养物质输入是同样,甚至更为重要的营养来源^[14,29⁃30]。千年尺度的短期水体翻转混合,将海底丰富的营养物质输入表层水体重新参与循环而造成有机质的富集^[31]。同样是垂向上营养物质的来源,白垩纪活跃的海底热液活动提供铁等营养物质能够维持长期的高初级生产力水平^[32]。此外,空降成因的火山灰能够带来丰富的常量（P、Si）和微量营养元素（Fe、Zn）,提高初级生产力,促进有机质富集^[33⁃35]。但火山灰“施肥”只是千年尺度的短暂事件,难以形成持续的有机质富集^[36],不过大火成岩省长期而频繁的火山喷发则另当别论^[37]。

综上所述,在不考虑沉积速率的情况下,埋藏有机质的丰度显然与海洋表层水体初级生产力和水体的氧化还原条件有关。基于开放边缘海研究而得出的海洋初级生产力作为有机质堆积的基本控制要素^[14]以及基于封闭黑海滞留盆地研究而得出的缺氧控制有机质富集的主要控制因素的观点^[15],均存在隐含条件：开放的边缘海环境中营养物质的输入变化很大,大量营养的输入必然造成有机质的富集；而内陆湖/海以及滞留的近岸滨海盆地周围均为营养物源,营养输入较为充足,营养水平变化较小,较浅的沉积水体中氧化还原条件变化大,缺氧条件显然更利于有机质的大量堆积。因此,初级生产力水平一定是有机质堆积的基础条件,缺氧等良好的保存条件一定可以促进有机质的富集,沉积有机质富集机理的研究要根据具体的构造背景和沉积环境来判断其主控因素。据此,本文将沉积与地球化学结合,在利用层序地层学充分分析其构造和沉积背景基础上,开展沉积有机质堆积过程中的地球化学记录。

TOC含量以及元素测试分析在西南石油大学羌塘盆地研究院实验室完成。利用透水坩埚将一定量（一般为100 mg）粉末样品在稀盐酸中完全消解无机碳组分,冲洗至中性后烘干,用高频红外碳—硫分析仪（型号：TL851-6K）测量TOC含量,其仪器精度为相对标准偏差优于0.5%。元素测试分析过程中,将200目以下粉末样品装在Chemplex杯,压实并用聚丙烯模封闭,采用德国布鲁克公司XRF分析仪（型号：Bruker S1 TITAN 800）测试粉末样品的主量和部分微量（Ba、Ni、Cu、Zn、Mo、V、Co等）元素含量。主量元素的标准偏差优于±0.05%,微量元素的标准偏差优于±20 μg/g。

过量硅的计算采用总硅扣除硅酸盐硅的方法。通过Al与Si的交会图,在伊利石（假设硅酸盐黏土矿物主要是伊利石）Si/Al为2.8的斜率线周围数据Si与Al呈正相关关系（图2）,其范围约为Si/Al比斜率为2.2~10.0。该区域以外的Si很可能是自生过量Si的分布范围。

Figure 2.  Al vs. Si content, displaying silicate⁃Si and excess Si

层序地层学的研究方法主要利用露头剖面开展沉积层序III的米级旋回准层序组叠置样式来分析。一般而言,根据不同层序地层界面定义的层序边界,形成了不同的地层层序类型,包括沉积层序、成因层序和海侵—海退层序^[38]。其中,沉积层序又分为沉积层序I、II和III和IV。本文采用沉积层序III的层序模式,也即层序边界处于相对海平面下降的结束、高位体系域晚期的顶界面。其体系域分为高位体系域早期、晚期、低位体系域和海侵体系域（图3）,其中高位体系域早期为正常海退,以海平面下降的开始作为其结束,高位体系域晚期为被动海退,以海平面下降的结束为其结束。其后的低位体系域与海侵体系域的分界面为最大海退面,也即所谓的初始海侵面。

Figure 3.  Depositional sequence III model for the carbonate rock system (modified from reference [38])

在碳酸盐岩沉积体系中,沉积序列往往表现为多个向上变浅的米级旋回的重复出现,该米级旋回在层序地层概念中也称为准层序。因此,米级旋回的叠置样式能定义体系域及其层序模式^[39]。米级旋回的系统变化主要反映可容纳空间的大小,因此,米级旋回准层序厚度的变化受控于可容纳空间变化以及沉积物的堆积（例如碳酸盐岩生产率）。碳酸盐岩沉积体系中,浅海和深海环境的沉积物供应不同而形成不同的米级旋回叠置样式。换而言之,沉积环境决定了米级旋回的组成和岩相特征^[39]。浅海环境碳酸盐岩等沉积物供应充足,而沉积过程受控于可容纳空间变化；较深水环境中可容纳空间充足,沉积过程受控于碳酸盐岩产率等沉积物的供应。在潮坪或潮下浅海环境中,海侵体系域以米级旋回厚度逐渐增加为特征,低位体系域和高位晚期体系域以米级旋回逐渐减薄为特征^[39]（图3）。而在斜坡、盆地等较深水环境中,海侵体系域以较薄的米级旋回厚度为特征,粗粒沉积向上逐渐变少,而高位和低位体系域以较厚的米级旋回厚度为特征,粗粒沉积向上逐渐增多^[38]（图3）。

旺苍燕儿洞剖面位于从三江镇前往大两镇的公路边,紧邻燕儿洞隧道,经纬度坐标为106°32′52.98″ E,32°18′5.59″ N。剖面自下而上出露中二叠统孤峰组、上二叠统吴家坪组、大隆组和三叠系飞仙关组（图4a、图5）。吴家坪组自下而上可分为三段,下部的吴一段是风化壳黏土岩和黑色页岩沉积,即所谓的王坡页岩段（图4b）。黏土岩和黑色页岩中含丰富的黄铁矿结核,其中黏土岩还发育蜂窝状煤（图4c）,代表沼泽相沉积特征。吴二段是中—厚层含硅质结核石灰岩和中—薄层硅质灰岩沉积,据此岩性的不同又可进一步分为一亚段和二亚段,两个亚段的分界线处含多层火山灰（图4c）。吴二段一亚段石灰岩为浅水台地相沉积,吴二段二亚段上部发育风暴成因的丘状层理（图4e,f）,反映海平面逐渐上升,水体逐渐由浅变深。吴三段由石灰岩夹页岩逐渐过渡为黑色页岩夹石灰岩（图4g）,代表斜坡至陆棚相的沉积特征。吴家坪组之上的大隆组为黑色薄层硅质岩和灰色薄层石灰岩,据此可分为两段（图4h）。大隆组一段是富含有机质的黑色薄层硅质岩夹页岩,偶尔夹薄层硅质石灰岩,代表深水盆地沉积环境（图4i）。大隆组一段上部和大隆组二段下部富含假提罗菊石（图4j,k）,同时大隆组二段的薄层瘤状灰岩中见较多黄铁矿（图4l）,瘤状灰岩核心包含菊石（图4m）,反映了较深水的斜坡环境特征。

Figure 4.  Sedimentological characteristics of the field section at Yan'erdong section in Wangcang county, northern Sichuan Basin

Figure 5.  Integrated stratigraphic log of the Upper Permian at Yan'erdong section in Wangcang county, northern Sichuan Basin

旺苍县大平村剖面位于从旺苍县前往国华镇的X018县道的公路边、大平村附近,其经纬坐标为106°17′7.32″ E,32°22′26.16″ N。剖面自下而上出露上二叠统吴家坪组、大隆组和下三叠统飞仙关组（图6a、图7）,吴家坪组第一段的王坡页岩覆盖未出露。吴家坪组第二段根据岩性自下而上分为第一亚段和第二亚段（图6b）,前者是中至厚层灰白色生屑石灰岩,含丰富的大型生物化石（如苔藓虫,图6c）,代表开阔台地沉积环境；后者是深灰色含泥石灰岩夹泥岩、深灰色硅质石灰岩夹页岩（图6d）,含丰富的水平或低角度生物潜穴（图6e,f）,生物遗迹直径较宽,代表含氧量较高的较深水斜坡环境。吴家坪组第三段为深灰色钙质页岩夹中层状石灰岩（图6g）,其顶部发育一层厚层状风暴沉积石灰岩,沉积了大型的丘状交错层理（图6h,i）,底部还发育明显的冲刷面和粒序层理。吴三段这些特征反映较深水的陆棚沉积相特征。大隆组根据岩性可以进一步划分为两段（图6j）,大隆组第一段为黑色薄层泥质硅质岩（图6k）,代表深水盆地相特征,大隆组第二段为深灰色薄层泥晶灰岩,指示较深水的斜坡相特征。

Figure 6.  Sedimentological characteristics of the field section at Daping in Wangcang county, northern Sichuan Basin

Figure 7.  Integrated stratigraphic log of the Upper Permian at Daping section in Wangcang county, northern Sichuan Basin

广元市西北乡剖面位于广元市西北部约12 km处、利州区至西北乡的公路边（坐标为105°44′44.37″ E,32°31′23.63″ N）。该剖面自下而上出露中二叠统孤峰组、上二叠统吴家坪组、大隆组和下三叠统飞仙关组（图8a、图9）。吴家坪组根据岩性自下而上分为一段、二段和三段。吴家坪组一段为泥岩、钙质页岩夹石灰岩（图8b）。该段也称为王坡页岩,为土黄色泥岩,局部夹蜂窝状煤,或为深灰色钙质页岩,局部夹浅灰黄色叠层石灰岩（图8c）,代表沼泽至潮缘海湾环境。吴家坪组二段为灰色石灰岩,根据岩性的不同自下而上细分为吴家坪组二段一亚段和二亚段（图8a）。吴家坪组二段一亚段为灰白色厚层至巨厚层含硅质结核石灰岩（图8d）,代表开阔台地亚相环境。其顶部为块状生物礁灰岩（图8e）,发育含横板群体珊瑚、丰富的海绵、腹足和双壳等（图8f,g）,是一种海绵黏结礁灰岩,代表台地边缘亚相。吴家坪二段二亚段为深灰色中层硅质灰岩（图8h）,其上部为含泥石灰岩,发育重荷模沉积构造（图8i）,风暴引起的异重流形成逆粒序到正粒序层理的沉积序列（图8j~l）,其中部发育明显的冲刷构造和砾屑（图8j）。这些沉积特征反映吴家坪组二段二亚段为晴天浪基面至风暴浪基面之间的斜坡亚相环境。吴家坪组三段为深灰色至灰黑色钙质页岩和泥灰岩（图8m）,其上部泥灰岩中夹一层底凸顶平粗粒石灰岩透镜体,发育交错层理（图8n）,是风暴引起的重力流水道沉积形成的下切谷（例如文献[40]）。大隆组由黑色硅质岩和薄层石灰岩组成,根据岩性不同自下而上分为大隆组一段和大隆组二段（图8o）。大隆组一段为黑色薄层硅质岩夹页岩,偶含大型方解石结核或透镜体（图8m）,代表深水陆棚或盆地亚相环境。大隆组二段为中层状深灰色含泥石灰岩、薄层灰色泥晶灰岩,局部层位含丰富的菊石和大管径的漫游迹生物遗迹化石（图8p,q）,同时含丰富的黄铁矿（图8r）,代表较深水、弱水动力和贫氧的台地边缘斜坡环境。

Figure 8.  Sedimentological characteristics of the field section at Xibeixiang in Guangyuan city, northwestern Sichuan Basin

Figure 9.  Integrated stratigraphic log of the Upper Permian at Xibeixiang section in Guangyuan city, northwestern Sichuan Basin

杨家田剖面位于湖北建始县东郊2 km、杨家田村附近的省道S339公路边（坐标为109°45′7.28″ E,30°35′55.33″ N）。该剖面自下而上出露中二叠统孤峰组、上二叠统吴家坪组和大隆组（图10,11）,吴家坪组分为三段,大隆组分为两段（图10a,b）,其中大隆组二段未见顶。吴家坪组一段即所谓的王坡页岩段,岩性为黑色页岩、黏土岩夹煤线,发育一层厚层状砂岩（图10c）,代表海岸沼泽沉积环境。吴家坪组二段主要为石灰岩沉积,根据岩性的不同又分为三个亚段。下部的吴二段一亚段与吴一段王坡页岩整合接触,为灰—深灰色中层状富含大型腕足的灰色泥晶灰岩、颗粒质灰泥石灰岩,可能是局限台地亚相沉积特征（图10c）。吴二段二亚段与一亚段为突变接触,其岩性为深灰色薄层硅质灰岩偶夹中层状石灰岩,含多层火山灰（图10d）,发育丰富的小型条带状、椭圆状黄铁矿结核（图10e）,代表局限台地较深水的潟湖环境。吴二段三亚段与二亚段为突变接触,岩性为灰白色厚层状生物碎屑颗粒质灰泥石灰岩、灰泥质颗粒石灰岩（图10d,f）,代表开阔台地亚相沉积环境。吴三段与吴二段为逐渐过渡沉积,岩性为灰—深灰色中层状泥晶灰岩夹页岩,向上由钙质页岩与泥质灰岩互层过渡到黑色页岩（图10a,g）,代表较深水的斜坡亚相特征。大隆组由硅质岩夹泥质灰岩组成,根据岩性和层厚将大隆组分为两段（图10b）。位于下部的大隆组一段岩性为黑色薄层硅质岩夹页岩（图10h）,局部发育底凸顶平的风暴水道成因的碳酸盐岩沉积（图10i）,反映深水陆棚至盆地相沉积环境。位于大隆组上部的二段岩性为深灰色中层状泥质硅质岩偶夹厚层状泥质灰岩（10b）,其中厚层泥质灰岩层容易风化形成植被发育的泥质沉积物（图10j）,代表深水陆棚相沉积环境。

Figure 10.  Sedimentological characteristics of the field section at Yangjiatian in Jianshi county, West Hubei Basin

Figure 11.  Integrated stratigraphic log of the Upper Permian at Yangjiatian section in Jianshi county, West Hubei Basin

地层层序是沉积物供应以及基准面变化相互作用的产物。基准面周期性变化过程中产生了各类地层层序界面,包括层序边界面（Sequence Boundary,SB）、最大海退面（Maximum Regression Surface,MRS；也即初始海侵面）以及最大海泛面（Maximum Flooding Surface,MFS）。这些界面构成了层序地层的基本框架及其体系域,是基准面变化周期过程中被动海退的结束、海退的结束和海侵的结束事件的响应,对其识别和分析能重构基准面变化过程。因此,识别层序各类界面是层序地层学分析的首要工作^[38]。

研究区层序边界面包括I型（图12a,c,d）和II型（图12b,e~h）层序界面。I型层序界面是一个暴露不整合界面（SU）,在研究区该界面位于孤峰组与吴家坪组接触界面（图12a）。它是一个东吴运动形成的区域性不整合界面,界面之上沉积了几米厚的风化壳黏土岩,代表长期的沉积间断,是晚二叠世第一个三级层序（SQ1）的底界面。另外一个I型层序边界面出现在吴家坪组内部块状生物礁灰岩向硅质灰岩突变界面处（图12c）,该界面发育低幅度的暴露侵蚀界面,局部发生白云石化,是晚二叠世第三个三级层序（SQ3）的底部界面。II型层序边界面在研究区主要出现在吴家坪组石灰岩内部以及大隆组硅质岩内部岩性突变处。吴家坪组内部开阔台地相厚层石灰岩向中层硅质灰岩突变处含多层火山灰,是大规模火山喷发过程中形成的台地淹没事件,作为晚二叠世第二个三级层序（SQ2）的底部边界面（图12b）。吴家坪组石灰岩沉积晚期,由于裂陷槽的形成和快速断陷,碳酸盐岩沉积转变为钙质页岩沉积。其岩性突变界面之下为一套风暴碳酸盐岩碎屑沉积（图12e）,指示海平面下降过程中,由于浅水区可容纳空间减少后风暴带来的粗粒碎屑在深水的沉积,反映被动海退的过程^[38],可作为第四个三级层序（SQ4）的II型层序边界面。大隆组大套薄层硅质岩之上发育中层至厚层的石灰岩（图12f,g）,可能是区域性海平面快速下降的产物,可作为第五个三级层序（SQ5）的底部II型层序边界面。大隆组与飞仙关组的分界面是一个整合界面,但也是一个大规模火山喷发的事件层,其岩性由泥晶灰岩突变为泥灰岩,是一个II型层序边界面（图12h）。

Figure 12.  Surface characteristics of sequence stratigraphy in the Upper Permian, in the northern Sichuan and West Hubei Basins

研究区最大海退面仅在吴家坪组底部一段王坡页岩的顶部出现（图13）,风化壳黏土岩反映相对海平面下降达到最低,黑色页岩可能是相对海平面缓慢上升过程中形成的半封闭海湾或沼泽相沉积（图13a）。黑色页岩与上覆石灰岩之间发育含磷质砾石的泥灰岩沉积（图13b）,指示初始海侵或最大海退面的沉积特征,该界面之上是吴家坪组二段大套的中厚层石灰岩（图13c）,是半封闭海湾相在海侵过程中逐渐形成局限至开阔台地相碳酸盐岩沉积。研究区最大海泛面主要是富有机质的凝缩段,需要借助地层叠置样式以及有机碳含量综合识别。

Figure 13.  Maximum regression surface (MRS) in the Upper Permian in the study area

体系域是由地层叠置样式及其界面所限定的地层单元,在碳酸盐岩沉积体系中,低位域、海侵域和高位域均可以由米级旋回（准层序）的叠置样式来定义（图2）。研究区上二叠统层序SQ1的低位域王坡页岩段发育进积型（图14a）或加积型（图14b）准层序组叠置样式,其底部为区域性暴露不整合界面。该体系域是被动海退过程中形成的一套低水位碎屑岩沉积。层序SQ1的海侵和高位体系域分别由退积到加积型准层序组叠置样式组成（图14c）,准层序组在海侵域表现为逐渐变厚是潮缘浅水环境可容纳空间随着海侵过程逐渐增加的响应特征。海侵域至高位域沉积时期是局限台地相转变为开阔台地相的阶段。由于水体较浅,其最大海泛面不发育富有机质层,其界面出现在准层序组叠置样式的转变界面。

Figure 14.  Upper Permian parasequence stacking patterns in system tracts in the study area

层序SQ2是深灰色硅质石灰岩的相对深水的斜坡相沉积,其海侵体系域和高位体系域的准层序组叠置样式分别为退积型和进积型（图14d,e）。其中高位体系域还可以识别出正常海退（高位域早期）和被动海退（高位域晚期）,其正常海退准层序较薄,水体较深,而被动海退准层序较厚,颜色更浅,其沉积水体较浅（图14d）。SQ2的最大海泛面为一个富有机质凝缩段,其TOC含量高达3.6%（图11）。

层序SQ3是斜坡至陆棚相的钙质页岩、泥质灰岩组成,其海侵和高位体系域同样分别以退积型和进积型准层序组叠置样式为特征（图14f）,其最大海泛面为深灰—灰黑色钙质页岩。高位体系域顶部出现多个风暴沉积,是海平面下降过程中由于浅水台地可容纳空间减少,沉积物溢出至较深水的斜坡和陆棚环境沉积的结果。

层序SQ4的海侵体系域以吴三段页岩和大一段下部的黑色薄层硅质岩组成的退积型准层序组叠置样式为特征,而高位体系域则是以大一段中上部的黑色薄层硅质岩夹硅质灰岩组成的进积型准层序组为特征,准层序组总体显示先逐渐变薄再逐渐变厚（图14g,h）。最大海泛面是该层序、也是上二叠统最富有机质的层段,为黑色薄层泥质硅质岩,局部夹石煤层,有机碳TOC含量高,介于17%~20%（图5,11）,是一个很明显的凝缩段。大一段上部至大二段顶部,准层序组表现为单个准层序厚度较薄的退积型和单个准层序厚度较厚的进积型叠置样式,分别是海侵域和高位域的沉积特征（图14i）。其中,高位域由深灰色薄层硅质灰岩变为灰色薄层泥晶瘤状灰岩,岩性和颜色的突变非常明显,是高位域正常海退向被动海退的转变特征（图14i）,被动海退的晚期沉积了较多的浅水环境常见的叠层石和核形石构造。该层序最大海泛面是一个较短的凝缩段,为黑色薄层硅质岩夹页岩,有机碳TOC含量高,介于4%~4.5%（图5,11）。

六个层序边界面划分出五个三级层序SQ1~SQ5,除了SQ1由低位域、海侵域和高位域组成以外,其他的三级层序均是由海侵域和高位域组成（图15）。六个层序边界面除了SQ1底部为区域性不整合暴露面以外,其他大部分是可对比的整合界面。该界面是由高位域的进积型向退积型准层序组叠置样式转变而确定。根据底部的区域性不整合界面拉平之后,四个剖面的三级层序地层对比基本上反映了广利海槽和鄂西海槽的隆凹格局。由三级层序SQ1~SQ5组成一个更长时期的二级层序,SQ1~SQ3位海侵域,SQ4~SQ5为高位域,分别大致对应吴家坪组和大隆组。

Figure 15.  Third⁃order sequence stratigraphic correlation and sweet⁃spot interval distribution in northern Sichuan and West Hubei Basins

三级层序SQ1的底部层序边界面是吴家坪组与孤峰组之间的区域不整合面（图15）。界面之上沉积了一套海陆过渡相碎屑岩沉积,即所谓的王坡页岩,其沉积环境为沼泽至局限海湾相,属于低位体系域沉积。它是东吴运动引起地壳抬升,海平面迅速下降,前期孤峰组较深水环境隆升为陆地低位沼泽相的沉积结果。四川盆地北部的广利海槽形成的低位域沉积3~6 m,而鄂西海槽则较厚一些,介于5~10 m。总体上SQ1继承了东吴运动之后准平原化的原始地形特征,海槽的中心沉积厚度较薄,而海槽两侧边缘则沉积了较厚的局限至开阔台地相碳酸盐岩,而康滇古陆的边缘地区当时仍然是滨岸碎屑岩沉积。

SQ2底部层序边界面为可对比的整合界面（图15）,由浅海开阔台地相碳酸盐岩突变为较深水的斜坡相硅质灰岩或泥晶灰岩,界面处发育多层火山灰,指示较为频繁的构造活动。该界面可能反映广利海槽和鄂西海槽的初始裂陷阶段,构造的快速下沉形成了碳酸盐岩台地的淹没界面以及广泛的较富有机质的斜坡相海侵体系域沉积序列。但在海槽侧翼广元西北乡的浅海台地相中发育了丰富的硅质条带,其硅的来源很可能是邻区裂陷斜坡带来的热液硅。随着相对海平面的下降,海槽中心地区SQ2的高位体系域的斜坡环境中沉积了一套由风暴从浅海带来的风暴碳酸盐岩碎屑沉积,发育多层风暴岩沉积；而在海槽侧翼广元西北乡的浅水台地环境中则形成台地边缘生物滩沉积。

SQ3底部层序边界面在广元西北乡为暴露不整合界面,其他地区为可对比的整合界面（图15）。SQ3主要是一套暗色石灰岩与钙质页岩的斜坡至陆棚相沉积,在海槽中心广泛发育异常富有机质的钙质页岩和黑色页岩陆棚相沉积。是裂陷槽的快速形成阶段,中厚层黑色页岩的出现说明水体深度大约位于透光带下部（约100 m）,是一个深水海槽。在海槽中心局部发育较为完整的厚层风暴岩沉积岩,是大型风暴浪从浅水带来碳酸盐岩碎屑和生屑沉积。该时期广利海槽沉积水体可能比鄂西海槽相对较深,是一个向西逐渐变深的古地理格局。

SQ4底部层序边界面为II型层序界面,主要发育黑色页岩和黑色薄层硅质岩,厚度仅约为10 m,是裂陷槽发育的鼎盛时期。海侵体系域形成黑色页岩沉积,而高位体系域则沉积了一套异常富有机质的黑色薄层硅质岩。最大海泛面大致位于黑色页岩向黑色薄层硅质岩的沉积转换界面。

SQ5底部和顶部层序边界面均为II型层序界面,顶部边界是大隆组与飞仙关组的分界面,也是一个火山事件层。该层序的海侵体系域是盆地相的黑色薄层硅质岩,高位体系域是斜坡相的中—薄层石灰岩。SQ5层序平均厚度约为10 m,属于裂陷槽萎缩填平时期,是东深西浅的裂陷槽格局。

根据广元地区上二叠统火山灰锆石U-Pb年龄数据^[41⁃42]以及准层序米级旋回的时间属性,计算出5个三级层序SQ1~SQ5的时间间隔分别约为1.8 Ma,1.3 Ma,1.0 Ma,1.7 Ma和1.0 Ma（图16）。吴二段、吴三段、大一段和大二段底部年龄分别约为257.6 Ma、255.7 Ma、254.6 Ma、252.8 Ma。吴家坪阶与长兴阶界线位于大隆组一段的下部,层序SQ4中部,即位于最大海泛面之上的位置。

Figure 16.  Time⁃scale framework of third⁃order sequence stratigraphy and relative sea level changes, in Guangyuan area, northern Sichuan Basin

依据层序地层低位体系域、海侵和高位体系域的分布特征以及米级旋回的叠置样式,结合沉积相的变化,勾绘出川北地区晚二叠世相对海平面的变化曲线（图16）。相对海平面最低时期出现在吴家坪期的早期阶段,大约持续了一百万年的时间,扬子台地接受广泛的准平原化。之后相对海平面逐渐上升,沉积了一套较富有机质的海陆过渡相页岩。随之发生了两期快速的海平面上升和海侵,在扬子台地沉积了一套较厚的吴家坪组碳酸盐岩沉积。吴家坪晚期,由于峨眉山地幔柱大火成岩省喷发末期的裂陷沉降作用^[43],在广元—旺苍—开江—梁平以及鄂西地区发生了北西—南东向裂陷作用,形成了台内盆地广利海槽。随着构造逐渐趋于稳定,相对海平面逐渐下降,较深水的海槽被填平,重新形成长兴期晚期的碳酸盐岩台地沉积格局。

富有机质层段中TOC含量大于3%地层段称为甜点段^[5],甜点段在上二叠统地层中主要分布在两个层段：第一个出现在三级层序SQ2海侵体系域（图15）,也即吴二段中部,第二个出现在SQ3高位体系域至SQ5海侵体系域（图16）,也即吴三段上部至大一段。其中以第二个甜点段分布最为广泛,跨越时间间隔最长（2.7 Ma）,该甜点段也是四川盆地上二叠统页岩气勘探的主要目的层位。两个甜点段的形成与广利海槽的形成密切相关,在缺乏陆源碎屑物质沉积的背景下,大套页岩的沉积指示海洋环境古海水不适合碳酸盐岩的沉积,反映异常的古海洋化学条件特征。由于页岩的分布仅局限于台内盆地海槽区域,异常的古海水化学条件的形成与该区特殊的构造裂陷活动有关。

根据层序地层框架以及时间间隔计算沉积速率（图5和图16,地层厚度非去压实原始厚度）,有机质富集的层序SQ2~SQ5的沉积速率分别为0.96 cm/ky、1.06 cm/ky、0.61 cm/ky和0.96 cm/ky。页岩和硅质岩为主的层序SQ4沉积速率最低,仅为0.61 cm/ky,低于沉积速率稀释作用的临界值4.1 cm/ky和2.1 cm/ky^[13],说明层序SQ4沉积过程中没有稀释有机质的堆积,其有机质较为富集。层序SQ2、SQ3和SQ5主要岩性为碳酸盐岩,其沉积速率约为1.0 cm/ky,沉积过程同样不稀释有机质堆积,然而该层段有机质没有达到异常高富集程度。这说明沉积有机质堆积富集并不是简单地受沉积速率的控制,其他因素如初级生产力以及氧化还原条件也可能起着控制作用。

如前文所述,异常高有机质富集时期可能存在异常的古海水化学条件,故本文利用元素地球化学对其进行约束。对TOC进行去碳酸盐岩和硅质岩化后重新计算表明,甜点段有机质富集与沉积物稀释作用无关,尽管甜点段分布对应于低碳酸盐和高二氧化硅含量（图17）。两个甜点段I和II的低P高Fe、Ni、Cu和Zn（图17）说明海槽环境中有机质富集于大陆输入常量营养元素P无关,而与另外一个常量营养元素Fe以及微营养金属元素大量输入有关。Fe和微营养元素的输入能够刺激浮游植物的大规模繁盛^[44],火山或热液构造作用能带来大量的铁和微量金属元素,表明该时期扬子海的古陆来源营养物质的输入较低,可能海槽深部来源的金属微营养元素输入较为丰富。同时,因为还原环境下古沉积水体或孔隙水产生较多硫化氢并与Mo、V、Fe等矿物结合形成沉淀^[45],两个异常高有机质富集段对应的Mo、V、Fe/Al以及S含量峰值（图17）说明富有机质沉积时期古水体总体含氧量较低,总体属于较强的还原环境。

Figure 17.  Late Permian sequence stratigraphy and chemostratigraphy in the Yan'erdong section, Wangcang county, northern Sichuan Basin

古生产力指标Ba在异常高有机质富集段与贫有机质段无差异（图17）,说明硫酸钡的埋藏量通量在富碳层段埋藏通量不高,在营养水平较高的情况下,可能指示强还原环境下硫酸钡溶解重新参与水体的循环^[46]。指示热液强度的参数Al/(Al+Fe+Mn)比值在上二叠统甜点段均小于0.6,呈周期性变化（图17）,说明甜点段沉积期周期性海底热液活动带来大量的富铁和锰的物质^[47]。同时,Al-Fe-Mn三角图也证实了在两个甜点段出现富铁低锰的热液活动信号^[48]（图18）。甜点段Si的富集（Si/Al比值,图17）也从侧面上反映了热液带来大量的二氧化硅沉积。这些证据表明热液活动能够带来大量的常量营养元素Fe、微营养元素以及还原物质^[49],进而影响海洋初级生产力以及水体的氧化还原条件,是有机质富集的控制因素之一。

Figure 18.  Al⁃Fe⁃Mn diagram of hydrothermal and non⁃hydrothermal activities in the study interval in Yan'erdong section, Wangcang county, northern Sichuan Basin (after reference [48])

在甜点段层位,营养元素的富集早于氧化还原敏感指标的富集,说明高营养水平引起较高初级生产力是形成底部水体还原条件的起因,即底部水体低含氧量水平是高初级生产力引起有机质堆积对氧需求量升高的结果。前文所述,有机质富集与沉积物稀释和沉积速率相关性较小,因而川北地区广利海槽上二叠统有机质的富集可能主要与较高的初级生产力有关。研究区上二叠统层序划分与对比结果表明,异常高有机质富集段跨越吴家坪组和大隆组,而不是仅富集于大隆组^[50],或吴家坪组。以此为勘探目标的资源称为“吴家坪组页岩气”或“大隆组页岩气”均存在一定的局限性,但作者倾向于采用后者的名称。

上二叠统层序地层为该时期富有机质岩的形成提供了盆地发展的阶段和年代框架,以便更好地理解和分析有机质富集过程中的地质条件。研究区层序地层分析结果,可更好地讨论上二叠统异常高有机质富集与该区构造活动形成的裂陷盆地、全球性最小氧化带缺氧以及洋流上涌的关系。在海侵体系域和高位体系域均存在异常高有机质富集段,说明研究区相对海平面的升降并不是有机质富集的直接控制因素。在层序SQ3~SQ4时期是广利海槽和鄂西海槽（裂陷槽）快速发展和稳定时期,由于裂陷槽是一个台内盆地,周围被贫有机质的浅水碳酸盐岩台地所包围,该时期持续的海平面上升导致陆地来源的P输入较低,异常高有机质层段较高的金属营养元素（Fe、Cu、Ni、Zn）可能来自裂陷槽形成过程中深部物质的热液流体。因而热液活动可能是造成裂陷槽沉积有机质富集的主要因素之一^[25]。同时,在裂陷槽形成的初始和稳定阶段沉积的地层中发育多层火山灰,火山灰降落过程中对海水的施肥可能是造成该地区较高营养水平的原因之一^[26]。

在层序SQ3晚期至SQ4沉积时期,较高的初级生产力水平开始出现于高位体系域时期,在北部浅水台地的阻隔下,上述较高的营养物质的来源与海侵和洋流上涌的关系不大（图19）。因此,研究区上二叠统富有机质岩形成模式是构造裂陷形成的全盆地缺氧模式,而不是边缘海的最小氧化带模式,可能与全球性环境变化关系不大。且该时期较高的初级生产力水平稍早于强还原环境以及有机质富集,在甜点段II之前已经存在高营养物质水平,但异常高有机质富集直到甜点段II才与强还原条件同时出现（图17）,说明水体氧化还原条件可能受控于初级生产力水平,而氧化还原条件直接影响有机质的堆积。换而言之,海水表层高初级生产力水平可能是甜点段异常高有机质富集的启动和基础条件,而水体的强还原条件可能是异常高有机质富集的关键因素。

Figure 19.  Organic matter enrichment model for Late Permian intra⁃platform basin in north Sichuan and west Hubei provinces

（1） 晚二叠世四川盆地北部广元经旺苍至开江与梁平地区的裂陷海槽与鄂西裂陷海槽连通,形成广元—利川狭长的、具水下隆起的海槽（广利海槽）。广利海槽与鄂西海槽地上二叠统吴家坪组自下而上可划分为吴一段、吴二段和吴三段,其对应岩性分别为陆源碎屑页岩段、大套石灰岩段和钙质页岩段；大隆组自下而上分划分为大一段和大二段,其对应岩性分别为黑色薄层硅质岩段和中—薄层石灰岩段。

（2） 该区上二叠统地层可划分为五个三级层序SQ1~SQ5,SQ1包括吴一段王坡页岩和吴二段下部地层,属于东吴运动准平原化之后碳酸盐岩台地全面发展时期；SQ2主要包括吴二段上部含多层火山灰的硅质灰岩或富硅质条带的石灰岩地层,属于裂陷槽发展的初始阶段；SQ3主要包括吴三段钙质页岩和泥质灰岩地层,属于裂陷槽快速发展阶段；SQ4主要包括大一段黑色薄层硅质岩地层,属于裂陷槽发展的高潮和稳定阶段；SQ5主要包括大二段中—薄层石灰岩地层,属于裂陷槽发展的萎缩填平阶段。。

（3） 广利海槽与鄂西海槽地区上二叠统发育两套异常高有机质的甜点段I和II,分别出现在SQ2的中部和SQ3上部至SQ5下部,分别对应吴二段深灰色硅质灰岩层段以及吴三段至大一段的黑色页岩至薄层硅质岩层段。甜点段异常高有机质富集主要受较高的初级生产力水平控制,裂陷槽发展过程中深部热液和周围火山喷发带来的周期性营养物质是沉积有机质富集的启动和基础条件,裂陷槽快速发展和高潮时期形成的局限水循环条件以及底部水体强还原环境是促进沉积有机质富集和保存的关键因素。