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黄河下游河道以“善淤、善决、善徙”著称，有历史记记载7 000 a B.P.以来，大规模河道变迁可归纳为6次[1]。叶青超[2]、成国栋等[3]、杨怀仁等[4]利用大量地质钻孔资料，结合历史地理信息，划分了黄河下游平原的地貌单元，客观的厘清了黄渤海沿岸河流三角洲之间的关系，总结了第四纪以来岸线变迁规律，将黄河在黄、渤海沿海形成的三角洲沉积体划分为10个超级叶瓣[5⁃6]。相关科研单位和研究人员以此为理论基础开展了一系列有关三角洲演变过程的研究[7⁃10]。其中以目前尚在生长现代黄河三角洲研究最为典型[11⁃13]。庞家珍等[14]将1855年来黄河入海流路划分为10期，薛春汀[15]结合这一成果将现代黄河三角洲划分为2期亚三角洲，包含8个沉积叶瓣。李广雪等[16]对黄河水下三角洲沉积单元进行的划分进一步完善了现代黄河三角洲分区特征。Ye et al.[17]依据河道、海岸线等年代变化，运用ArcGIS等技术手段，深入研究了每一个亚三角洲的景观图谱信息，明确了各时期沉积叶瓣的叠加关系和界限。
进入21世纪以来，国内外地学工作者多以废弃时间最近的刁口叶瓣[18⁃20]和正在发育的清水沟叶瓣[21⁃23]为研究对象，研究内容包括了北部三角洲岸线蚀退[24]和相关地质工程实施与评价[25]；现代黄河口淤进规律[26]、湿地开发与保护[27⁃28]、入海物质运移规律[29⁃30]等。相比之下，莱州湾西南部黄河三角洲潮间带及附近浅海研究内容相对偏少。这一区域的潮间带具有形成时间早、废弃后受外部影响小、沉积厚度薄等特点，调查沉积物质量本底可最大程度节约成本、减小工作量和施工难度，且由于目前潮间带处于弱淤进状态，现代沉积物覆盖程度较小，对于黄河三角洲潮间带沉积物质量本底有很好的代表性。
本文依托在现代黄河三角洲南部潮间带采集的2个柱状样，同时结合附近海域10个柱状样的粒度和地球化学元素数据，综合分析黄三角洲南部河海交互作用下的沉积特征。为深入分析现代黄河三角洲的沉积背景，本文收集了前人关于黄河三角洲和莱州湾南岸的7个钻孔的沉积相和沉积速率的信息，结合黄河河道变迁，分析黄河三角洲潮间带沉积特征演化过程，进而对沉积年代进行初步标定。
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潮间带取样地点位于现代黄河三角洲南部广利河口附近，冲淤情况稳定，处于弱淤进状态，分带较好，顺岸线变化小。浅海区取样地点 现代黄河水下三角洲的南部三角洲侧缘、南部废弃水下三角洲以及莱州湾南岸的潍河—弥河水下三角洲[31]（图1）。近代以来，黄河曾于1897—1904年、1929—1934年、1947—1953年以及1976—1996年对莱州湾沉积环境有直接影响，目前莱州湾西部主要沉积环境包括现代黄河水下三角洲以及南部废弃水下三角洲（形成于1929—1934年）。广利河曾是黄河入海河道，黄河向北归流后，经多年自然和人为因素的改造，演变为现在的河道在入海过程中，溢洪河与支脉河依次汇入，从而形成了三河相通的水系[32]。莱州湾南岸的小清河、弥河、白浪河、虞河、潍河、胶莱河属于发源于山东中部山地、丘陵，均为中小河流，共同塑造了典型的集群河流三角洲（潍河—弥河三角洲），莱州湾南岸浅海区为水下三角洲沉积环境。
图 1 研究区概况及取样地点
Figure 1. Location of study area and sampling sites
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在科技基础性工作专项“我国典型潮间带沉积物本底及质量调查与图集编研”支持下，2014年9月，中国地质调查局青岛海洋地质研究所在现代黄河三角洲潮间带由南向北进行取样，采集的柱状样分别命名为DYZ1和DYZ2，其中，DYZ1为中潮区，DYZ2为低潮区。柱状样密封保存，用标签标注取样时间、地点、长度、方向等信息，竖直存放在样品库中，用岩芯切割仪将柱状样沿直径分成两份，用刻度尺标好刻度及标记，拍照，对岩芯进行岩性描述，并做好相应记录，依据刻度，按2 cm厚度的等间距取子样品。LZW1~LZW10柱状样来源于由青岛海洋地质研究与山东省第四地质矿产勘查院合作的“莱州湾海岸带海陆统筹综合地质调查（试点）”项目。本次研究中10个柱状样的粒度与地球化学元素数据主要用于对比分析沿岸河流和莱州湾海域对黄河三角洲南部潮间带沉积环境的影响。本文所用柱状样信息如图1和表1所示。
表 1 柱状样地点、水深、长度和取样时间
Table 1.
Sampling records of the sediment cores 编号 经度（E） 纬度（N） 水深/m 长度/cm 取样时间 DYZ1 118°55'47" 37°25'22" 0 120 2014年9月 DYZ2 118°56'57" 37°23'47" 0 108 2014年9月 LZW1 119°05'53" 37°30'01" 5 203 2015年7—12月 LZW3 119°05'59" 37°21'46" 9 101 2015年7—12月 LZW5 119°04'01" 37°19'40" 7 191 2015年7—12月 LZW6 119°09'12" 37°16'29" 8 190 2015年7—12月 LZW7 119°14'03" 37°14'12" 2 142 2015年7—12月 LZW4 119°16'40" 37°24'57" 4 100 2015年7—12月 LZW2 119°16'17" 37°33'38" 2 115 2015年7—12月 LZW8 119°18'53" 37°11'32" 2 106 2015年7—12月 LZW9 119°25'25" 37°11'26" 2 104 2015年7—12月 LZW10 119°32'09" 37°11'29" 3 126 2015年7—12月 -
根据项目组安排，由青岛海洋地质研究所负责测定粒度和地球化学元素， 测试工作由自然资源部海洋环境地质重点实验室完成。由华东师范大学河口海岸学国家重点实验室负责测定210Pb同位素比活度。测试前，先称取10 g左右的湿样，在105 ℃高温下烘干后取2~5 g干沉积物研磨；用100目孔筛去除植物根茎后，入管腊封，放置3周；最后使用ORTEC 高纯锗井型探头（GWL⁃120210⁃S）进行放射性同位素测量。每一样品测量时间为1~3天，以46. 5 keV（210Pb）能量处的峰计算总210Pb比活度，以351.92 keV（214Pb，226Ra的子体）能量处的峰值计算本底210 Pb比活度，其差值即为过剩210Pb（210Pbex）的比活度。现代黄河三角洲始成于1855年，距今不足200年，是210Pb同位素所适用的测年范围[33]，本次研究根据210Pb比活度垂向分布情况，与前人关于渤海特别是黄河三角洲附近海域210Pb垂向分布情况[34⁃35]进行比对，以确定能否进行沉积速率计算并对沉积环境做出初步判断。
粒度由英国Malvern公司生产的Mastersizer 2000型激光粒度仪进行测试，误差≤3%，满足实验要求。测试前首先取沉积物样品放置于烧杯中，分别用过氧化氢除去有机质，用稀盐酸除去碳酸盐，用蒸馏水除去Ca2+、H+等离子；然后加入分散剂后用超声波清洗震荡10分钟；最后将处理后的样品用激光粒度仪进行测量。粒级划分标准用Udden⁃Wentworth ϕ值表示，间隔为0.25 ϕ。根据测试结果，计算黏土、粉砂、砂含量，利用GRADISTAT粒度处理软件[36]计算平均粒径（Mz ）、分选系数（σ）、偏态（Sk ）、峰度（Kg ）等粒度参数。
地球化学测试方法严格依照《海底沉积物地球化学分析方法》（GB/T20260—2006）具体规定执行控制，符合地球化学工作要求。将样品在恒温（<60 ℃）下烘干后，研磨至250目以下进行元素分析。其中测试内容包括10项常量元素和10项微量元素。其中，Pb、Cr、Cd和稀土元素（REE）采用电感耦合等离子体质谱法（ICP⁃MS），所用仪器为美国Agilent公司生产的7500a型电感耦合等离子体质谱仪；其余常微量元素采用电感耦合等离子体发射光谱仪（ICP⁃OES）测定，仪器为美国Thermo Electron Corporation公司所生产的optima 4300DV型，分别对不同样品进行了重复分析与标样分析以保证测试精度和准确度，最终相对误差≤5%，数据可靠。
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现代黄河三角洲河道变化、岸线进积与蚀退等过程可以成为沉积年代的证据[37]。在掌握三角洲沉积体空间分布特征、河道和海岸线变迁规律等详细历史资料的基础上，应用历史地理学方法并结合沉积地质学，根据河道变迁图[14,17]、不同年代地形图[38⁃39]、基底埋深[3]等资料可以对沉积物由哪一次行水期输送来加以判断后，将行水期活动年代与沉积物形成年代对应。本次研究收集选取了前人关于现代黄河三角洲莱州湾南岸7个关于沉积相和沉积速率的钻孔和柱状样作为参考（图1、表2），区分现代黄河三角洲与以往历史时期沉积环境差异，以求推测现代黄河三角洲南部潮间带1855年来的岸线埋深，进而对沉积年代做出判断。
表 2 相关钻孔和柱状样基本信息
Table 2.
Basic information from related boreholes and cores 编号 经度（E） 纬度（N） 孔深/m 海拔/m 来源 QSG 119°10.87' 37°45.56' 32.10 -1 龙跃[40] ZK4 118°25.54' 38°02.40' 28.30 1 顾效源等[41] H9602 118°54.30' 37°47.78' 28.50 2 Saito et al. [42] YDZ1 118°54.46' 38°01.08' 34.66 1 Peng et al. [43] YDZ2 118°58.28' 37°43.82' 34.30 4 Peng et al. [43] YDZ3 118°55.19' 37°26.98' 34.30 2 Peng et al. [43] WF1 119°10.18' 37°14.83' 3.00 -1 刘潇[44] WF2 119°12.77' 37°14.68' 3.00 -3 刘潇[44] -
在对DYZ1和DYZ2的210Pbex比活度测试中发现，中潮区的DYZ1210Pbex无法测得，可见由于现代黄河三角洲河道变化频繁，沉积、侵蚀、再沉积交替，无法形成持续稳定的沉积过程，从而对严重干扰了210Pb的沉积。低潮区的DYZ2210Pbex比活度在垂向上分布模式与黄河三角洲海域多阶分布和倒置分布相比，呈现出多阶倒置分布的特点（图2）。多阶段分布一般反映了沉积速率突变的现象，在黄河三角洲海域一般反映河道变化引起的三角洲生长阶段[45]。违背同位素衰减规律的倒置式现象在黄河三角洲海域则一般认为与黄河断流后沿岸的冲刷—堆积作用有关[46]。
图 2 DYZ2剩余210Pb比活度垂向分布
Figure 2. 210Pbex specific activity profile of DYZ2
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DYZ1和DYZ2整体颗粒细，多为粉砂和细粉砂，中潮区的DYZ1多生物潜穴、贝壳碎屑和生物扰动，说明所处沉积环境变化较大。中潮区DYZ2颜色偏暗，海洋沉积作用明显，90 cm深度左右发育有水平层理，表明其曾经处于相对平稳的沉积环境之下。
DYZ1和DYZ2粒度组分中，粉砂质含量最高，其次为砂质，黏土质含量较低（表3）。DYZ1和DYZ2平均粒径范围和平均值分别为3.48~5.63 ϕ（4.58 ϕ）、3.79~5.22 ϕ（4.19 ϕ）。按照Fork和Ward提出的粒度参数等级划分标准，分选性处于分选较差（1.00~2.00）和分选中等（0.71~1.00）的范围内，偏态显示数值大多为极正偏和正偏，峰度多为中等峰和窄峰。粒度组分中，砂质含量标准偏差最大，说明含量变化大，离散程度高。DYZ1整体上变异系数高于DYZ2，粒度组分和粒度参数变化程度相对剧烈。
表 3 DYZ1和DYZ2粒度组分与粒度参数特征值统计
Table 3.
Grain size composition and granularity of DY01 and DY02 砂/% 粉砂/% 黏土/% 平均粒径/ϕ 分选系数 偏态 峰度 DYZ1 最大值 66.38 86.68 14.24 5.63 1.74 0.48 1.76 最小值 5.69 32.47 0.08 3.48 0.60 0.04 0.96 平均值 21.19 72.88 5.93 4.58 1.16 0.28 1.45 标准偏差 11.07 9.05 3.35 0.45 0.33 0.13 0.23 变异系数 0.52 0.12 0.57 0.10 0.28 0.47 0.16 DYZ2 最大值 48.75 72.15 12.73 5.22 1.84 0.46 1.88 最小值 18.53 48.58 2.22 3.79 0.62 0.10 1.05 平均值 32.99 62.34 4.67 4.19 1.07 0.30 1.62 标准偏差 6.46 4.94 2.32 0.29 0.30 0.09 0.24 变异系数 0.20 0.08 0.50 0.07 0.28 0.30 0.15 岩性和粒度特征，DYZ1分为3个层（图3）：Ⅰ段（0~55 cm）随着深度增加粒逐渐变细，黏土质和粉砂质增加，砂质减少。Ⅱ段（55~92 cm）粒径随深度增加逐渐变粗，黏土质和粉砂质减少，砂质增加，在92 cm处有一明显突变。Ⅲ段（92~120 cm）粒度随深度增加而变粗，变化趋势与Ⅱ段类似，但总体上粒径偏细。DYZ2分为4个层段（图3）：Ⅰ段（0~33 cm）和Ⅲ段（63~84 cm）粒度组分与参数呈多旋回变化，粒径随深度变化不大。Ⅱ段（33~63 cm）和Ⅳ段（84~108 cm）粒径从上到下粒径逐渐变细。
图 3 DYZ1和DYZ2样品照片、样品描述、粒度组分与粒度参数垂向变化
Figure 3. Photograph, sample description and grain size composition and granularity parameters of DYZ1 and DYZ2
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常量元素氧化物中SiO2、Al2O3以及CaO含量较高，其余的含量均小于5%（表4），。微量元素中Rb、Th、Ba、Sr等大离子亲石元素（LILE）含量最高（表5），其次为Cu、Pb、Zn、Cr、Ni等重金属元素。稀土元素中，La、Ce、Pr、Nd、Sm、Eu等轻稀土元素（LREE）含量明显高于Gd、Tb、Dy、Ho、Er、Tm、Yb、Lu重稀土元素（HREE）（表6）。
表 4 DYZ1、DYZ2常量元素氧化物含量特征值统计
Table 4.
Properties of oxides of major element contents DYZ1 DYZ2 MAX/% MIN/% AVE/% STD CV MAX/% MIN/% AVE/% STD CV SiO2 58.35 49.23 53.95 2.10 0.04 58.82 49.49 54.85 1.95 0.04 Al2O3 9.65 7.80 8.68 0.49 0.06 9.34 7.83 8.34 0.34 0.04 CaO 5.86 4.78 5.36 0.28 0.05 5.80 4.76 5.23 0.22 0.04 MgO 1.84 1.26 1.55 0.14 0.09 1.79 1.23 1.44 0.12 0.08 K2O 2.20 1.75 1.98 0.10 0.05 2.10 1.83 1.94 0.06 0.03 Na2O 2.88 2.37 2.57 0.13 0.05 2.87 2.41 2.68 0.11 0.04 TiO2 0.98 0.51 0.64 0.07 0.12 0.69 0.45 0.59 0.05 0.09 P2O5 0.21 0.11 0.15 0.02 0.12 0.17 0.10 0.14 0.02 0.10 MnO 0.07 0.05 0.05 0.01 0.10 0.07 0.05 0.06 0.01 0.09 TFe2O3 3.81 2.68 3.28 0.30 0.09 3.48 2.62 3.02 0.23 0.08 表 5 DYZ1、DYZ2微量元素氧化物含量特征值统计
Table 5.
Properties of trace element contents DYZ1 DYZ2 MAX/% MIN/% AVE/% STD CV MAX/% MIN/% AVE/% STD CV Cu 25.00 8.00 16.65 4.60 0.28 21.40 8.10 13.66 3.05 0.22 Pb 21.50 14.80 18.02 1.59 0.09 21.00 15.00 17.96 1.22 0.07 Zn 68.20 43.70 54.69 6.01 0.11 60.80 44.50 50.27 4.39 0.09 Cr 93.60 47.10 58.04 7.15 0.12 67.10 40.40 55.84 5.79 0.10 Ni 28.20 18.10 22.81 2.73 0.12 25.50 18.00 20.64 1.59 0.08 Co 11.30 7.06 8.91 1.12 0.13 9.85 7.23 8.26 0.67 0.08 Cd 0.18 0.05 0.08 0.02 0.23 0.12 0.06 0.08 0.01 0.16 Li 35.80 21.60 27.87 3.72 0.13 29.90 21.60 24.87 2.09 0.08 Rb 96.20 67.80 80.58 6.88 0.09 84.10 69.50 76.37 3.76 0.05 W 2.42 1.23 1.56 0.19 0.12 1.91 1.15 1.48 0.15 0.10 Mo 0.78 0.38 0.51 0.07 0.14 0.56 0.35 0.45 0.05 0.11 As 15.90 7.46 9.05 1.28 0.14 11.70 8.49 10.24 0.73 0.07 Sb 2.28 0.77 1.08 0.22 0.20 1.13 0.54 0.66 0.09 0.13 Bi 0.42 0.14 0.19 0.04 0.22 0.22 0.11 0.17 0.02 0.14 Hg 0.04 0.01 0.02 0.01 0.32 0.04 0.01 0.02 0.01 0.44 Sr 226.00 206.00 213.15 4.44 0.02 234.00 206.00 215.46 4.73 0.02 Ba 510.00 390.00 448.40 25.42 0.06 504.00 413.00 440.94 17.26 0.04 V 73.20 52.80 64.48 5.38 0.08 66.40 51.40 59.39 4.13 0.07 Sc 10.80 7.82 9.48 0.75 0.08 9.81 7.37 8.81 0.60 0.07 Be 1.96 1.52 1.73 0.12 0.07 1.91 1.48 1.66 0.08 0.05 Ga 14.70 10.90 12.78 0.93 0.07 13.20 11.00 11.99 0.54 0.04 Tl 0.58 0.38 0.47 0.04 0.09 0.52 0.41 0.46 0.03 0.06 U 4.96 1.75 2.40 0.48 0.20 2.92 1.52 2.27 0.33 0.15 Th 22.60 8.13 10.85 2.33 0.21 13.00 6.71 10.45 1.48 0.14 表 6 DYZ1、DYZ2稀土元素含量特征值统计
Table 6.
Properties of REE contents DYZ1 DYZ2 MAX/% MIN/% AVE/% STD CV MAX/% MIN/% AVE/% STD CV La 67.10 25.40 33.10 6.79 0.21 39.00 21.70 31.76 4.32 0.14 Ce 141.00 49.10 64.94 14.48 0.22 76.50 41.30 61.91 8.78 0.14 Pr 16.70 6.02 7.88 1.68 0.21 9.28 5.12 7.52 1.04 0.14 Nd 59.30 22.60 29.53 5.96 0.20 34.70 19.40 28.20 3.87 0.14 Sm 11.00 4.28 5.56 1.09 0.20 6.44 3.56 5.29 0.71 0.13 Eu 1.83 0.90 1.09 0.15 0.14 1.21 0.81 1.04 0.10 0.09 Gd 9.72 3.73 4.94 0.95 0.19 5.76 3.24 4.66 0.61 0.13 Tb 1.50 0.58 0.77 0.15 0.19 0.88 0.50 0.74 0.09 0.13 Dy 8.62 3.29 4.38 0.85 0.19 5.12 2.91 4.19 0.52 0.12 Ho 1.77 0.67 0.90 0.18 0.20 1.07 0.60 0.86 0.11 0.13 Er 5.21 1.91 2.58 0.51 0.20 2.97 1.75 2.43 0.31 0.13 Tm 0.82 0.30 0.40 0.08 0.20 0.47 0.27 0.38 0.05 0.13 Yb 5.40 1.88 2.59 0.54 0.21 3.11 1.75 2.48 0.32 0.13 Lu 0.86 0.30 0.41 0.09 0.21 0.50 0.28 0.39 0.05 0.14 DYZ1、DYZ2常量元素特征值差异不大，各元素的标准偏差及变异数均小于0.2（表4）。微量元素及稀土元素中，两个柱状样中的Cu变异系数均大于0.2，说明其空间分布相对不均匀，离散相对较大（表5）。除Cu外，DYZ1中Cd、Sb、Bi、Hg、U、Th、La、Ce、Pr、Nd、Sm变异系数大于0.2（表5，6），DYZ2中其他元素变异系数均小于0.2，表明DYZ2相比DYZ1而言，沉积环境和物源相对稳定。
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历史时期内，黄河与海河、淮河等华北平原河流在黄、渤海沿岸形成的诸三角沉积体相互交错叠加（图4a），众多科研人员以此为对象展开了诸多研究，现代黄河三角洲与第7超级叶瓣（公元11—1048年）界线是主要研究成果之一[41⁃42,47⁃48]。这一成果结合贝壳堤、历史文献、海图等资料，较为可信的划定了1855年海岸线[3]。现代黄河三角洲共发育有两期亚三角洲（图4b），其中第一期亚三角洲中的第1、2、3、4叶瓣以及第5叶瓣广利河口以西陆地部分，均叠加在公元11—1048年超级叶瓣之上；而第二期亚三角洲的3个叶瓣以及第5叶瓣沿海至莱州湾南岸则叠加在渤海浅海沉积层之上。
图 4 黄河下游河道变迁及沉积分区（a），现代黄河三角洲组成（b）与基底埋深及岸线变化（c），相关钻孔和柱状样沉积厚度（d）
Figure 4. (a) River channel changes and sedimentary zoning in the lower Yellow River; (b) composition; (c) substrate depth and shoreline variation of the modern Yellow River Delta; and (d) sedimentary thickness of related boreholes and cores
渤海浅海沉积层是现代黄河三角洲主要基底，成国栋等[3]研究发现，基底0高程线与1855年岸线位置大致吻合（图4c），因此根据相关钻孔沉积相信息推测1855年来沉积厚度是可行的。YDZ1、QSG、YDZ2和YDZ3三角洲沉积相厚度与现代黄河三角洲基底埋深等厚度图相一致。沿海钻孔所在区域在黄河入海流路发育后期多为河流相或三角洲平原相，由ZK4至YDZ2河流相/三角洲平原相形成的时间从1904—1976年不等。
YDZ3所在的潮间带区域在1934年后再未受黄河直接影响，岸线淤进缓慢，沉积相信息显示1855年岸线埋深为7.9 m（图4d）；而位于莱州湾南岸的WF1、WF2测定的1855年深度分别为2.3 m和2.18 m（图4d）。钻孔内1855年岸线埋深结合基底埋深等值线分布可以发现，由YDZ3向南至WF1，1855年岸线埋深呈现较快变化趋势，与现代岸线位置趋于接近，加上DYZ1、DYZ2与YDZ3位于潮间带不同位置（表1，2），海拔高度差异，因此，DYZ1、DYZ2与YDZ3虽然位置上相近，但1855年岸线埋深可能存在较大差异，由此可以推测，DYZ1、DYZ2所在位置1855年岸线埋深大致在2~6 m间。图4d显示：由YDZ3向南至广利河口，1904年岸线大致位于基底埋深-1 m和-2 m等值线之间，1929年岸线与-2 m等值线趋同，1934年岸线相比-4 m略偏南，这一深度叠加后，1934年岸线埋深<1 m。考虑到1934—1938年黄河的宋春荣沟、甜水沟河道对这一区域间接影响，出现这一现象是合理的。
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相关学者在20世纪90年代对现代黄河口及莱州湾海域沉积速率研究成果显示：莱州湾西部为渤海高速沉积区，莱州湾沉积物堆积速率具有从西向东逐渐递减的趋势（图5a），197199年黄河口附近沉积速率>9 cm/a，至莱州湾南部沉积速率将至1 cm/a以下[49]。1996年以来随着黄河人为改到向北，旧黄河口（1976—1996年）附近海域沉积陷于停滞[50]，而莱州湾南岸随着潍坊港等工程建设（1997年）对海水的扰动，沉积速率数值增大至3.5 cm/a以上[51]。根据前人对沉积速率的判定可以认为，黄河三角洲水下沉积环境中的LZW1~LZW4可标定的主要沉积年代为1976—1996年，而莱州湾南岸的LZW6~LZW10可标定的沉积年代多为1997年以后。
图 5 莱州湾现代沉积速率分布和现代黄河三角洲南部沉积叶瓣变化示意图
Figure 5. Modern sedimentation rate in Laizhou Bay and evolution of lobes in the southern part of the modern Yellow River Delta
在现代黄河三角洲南部潮间带这样的比较动荡沉积环境下，210Pbex比活度在DYZ2中阶段性倒置的分布现象无法求得具体沉积速率数值，而周良勇[52]等运用示踪棒法对黄河三角洲潮滩侵蚀和再沉积研究发现，潮滩地形变化虽小，但沉积物交换量非常可观。在对比河流年代变化、岸线变迁及近现代黄河亚三角洲发育的景观图谱信息发现[17,39]，在这一潮间带区域是存在一定沉积厚度的（图5b）。
为分析现代黄河三角洲南部潮间带沉积环境变化及标定沉积的年代，本次研究在综合分析210Pbex比活度在DYZ2中的分布情况、粒度曲线变化特征基础上，运用萨胡沉积环境判别函数[53]，结合1929年以来黄河入海流路和岸线变化等特征，对沉积年代进行一个初步标定（图6）。需要注意的是，虽然相关证据可以对沉积年代进行初步标定，但每一个沉积年份之间经历了一系列沉积变化过程，有非常可观的物质交换量，因此并不能进行连续年代的标定。
图 6 沉积年代相关证据与初步标定示意图
Figure 6. Evidence and preliminary identification of the sedimentation age
萨胡沉积环境判别函数建立在对大量沉积物样品进行分析研究基础上，通过平均粒径（Mz）、分选系数（σ）、偏态（Sk）和峰度（Kg）求得。本次研究区域主要沉积环境为浅海和河流（三角洲）[53]，判定公式为：
(1) 式中：Y为判别参数，Y>-7.419 0为浅海沉积，Y<-7.419 0为河流沉积。浅海沉积物平均值为-5.316 7，河流沉积物平均值为-10.441 8。
在深度102 cm以下，210Pbex比活度分布显现倒置，同时随着深变浅，DYZ1和DYZ2萨胡Y值由-0.719 0以上降至-10以下，沉积环境由浅海沉积逐渐转变为黄河为主的河流沉积。结合1929年岸线埋深接近1 m的证据，可将102 cm标定为1929年。
在深度80~102 cm，210Pbex比活度随深度增加而减小，萨胡Y值显示的沉积环境为河流沉积，粒度频率曲线尾部上扬明显，细粒物质含量明显增加，DYZ2概率累积曲线出现了一定的底面推移质，这些规律符合1929—1934年黄河河道变化频繁，向海输沙量大，搬运作用强的特点。在80 cm处，萨胡Y值急剧增大，岸线资料显示，1934年岸线有一定的蚀退[39,54]，同时在80 cm向上210Pbex呈现短暂倒置，说明黄河1934年在合拢决口后改道向北，对沉积环境影响减弱，因此可将80 cm处标定为1934年。
1934—1938年后，宁海—西双河叶瓣虽不再受黄河直接影响，但距离甜水沟河道与宋春荣沟河道不远，入海泥沙在海水搬运作用下进入宁海—西双河叶瓣潮间带，也形成了一定的沉积规模[17]。这一时期粒度频率曲线呈对称分布，尾部上扬趋，粒度相比上下部分明显偏粗。更靠近宋春荣沟河道的DYZ1受黄河影响相对较大，概率累积曲线上的跃移质分为两段，外部动力变化相对较大。李凤业等[45]研究发现，即使1938—1947年黄河夺淮期间，莱州湾浅海由于岸线冲刷作用，沉积速率仍然高达7.11 cm/a。在55 cm深度左右，210Pbex比活度分布模式开始呈现倒置，DYZ2萨胡Y值迅速增加至-7.419 0以上，说明这一时期在海水动力作用下，岸线侵蚀—堆积作用强烈，被侵蚀的老沉积物覆盖于新沉积物之上，使得210Pbex比活度在DYZ2垂向变化上呈现明显倒置，所指示沉积环境显示浅海沉积取代河流沉积。DYZ2概率累积曲线上出现大量底面推移质，说明沉积物搬运作用强烈。考虑到这一时期的沉积特点，55 cm深度虽不能明确标明年代，但沉积物形成时间不会早于1938年。
1947年后，黄河归流，至1953年前，宋春荣沟和甜水沟对潮间带沉积环境仍有一定影响，以32 cm处深度为界，210Pbex比活度垂向分布由倒置转为随深度变浅数值变大的趋势，说明此时物质来源相对稳定，处于持续沉积的状态，因此32 cm深度可标定为1947年。广利河开挖于1951年，并在1965年进行了大规模疏浚改道形成今天的规模[55]。在0~20 cm深度内，210Pbex比活度呈现混合状态，DYZ1萨胡Y值在-20~-10之间变化，靠近广利河口的DYZ2萨胡Y值在经历了由-7.419 0左右变化后，数值持续减小至接近-20，这些证据符合这一时期广利河的基本情况，说明在这一深度范围内广利河水系对原黄河形成的沉积环境有一定改造作用，但由于广利河水系入海泥沙量远不如黄河，因此影响范围有限。
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在沉积物形成过程中，常量元素相比而言更易迁移、淋失，对于外力作用尤其是化学风化作用反映显著[56]。CIA指数作为一个综合反映沉积物风化程度的参数，常被用来分析外部环境对沉积作用的影响[57⁃58]。CIA又称化学蚀变指数，其公式如下：
(2) 式中：Al2O3、Na2O、K2O和CaO*含量为摩尔含量，CaO*表示碳酸盐矿物中的Ca含量，碳酸钙影响根据Na2O予以消除，本文采用采用McLennan[59]提出的校正方法，即根据自然界硅酸盐矿物中Na和Ca的平均组成，依据沉积物样品中的CaO/Na2O摩尔比值来计算CIA；如果比值>1，以Na2O的摩尔含量代替CaO含量；而若比值<1，则直接以CaO摩尔含量来计算CIA。A⁃CN⁃K三角模型图中，A表示Al2O3含量，CN表示CaO*+Na2O含量，K表示K2O含量，距离A端越近表示风化强度越大[60]。
现代黄河三角洲南部潮间带及莱州湾海域柱状样粒度组分三角图和A⁃CN⁃K三角图显示（图7），沉积物风化程度随粒度变粗而变弱。废弃水下三角洲（LZW3、LZW4）粒径最细，其次为现代水下三角洲侧缘（LZW1、LZW2），莱州湾南部（LZW7~10）粒径最粗。A⁃CN⁃K三角图所指示的风化程度虽然整体上风化程度偏弱（CIA<65），但由废弃水下三角洲至莱州湾南部，风化程度逐渐变弱。DYZ1、DYZ2粒度组分以粉砂质为主，风化指数分别为41.64～48.72，41.46～46.20，处于由现代黄河三角洲环境向莱州湾南岸沉积环境过渡之下。
图 7 Fork粒度分类三角图（a）和A⁃CN⁃K化学风化趋势图（b）
Figure 7. (a) Triangle diagrams of bottom sediments based on Folk classification system; and (b) A⁃CN⁃K ternary diagram
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沉积物中微量元素在先成岩石风化、剥蚀、搬运等过程中不易迁移，几乎可以等量转移到沉积物中，因此可以记录大量地质作用信息[61]。稀土元素（REE）作为特殊的微量元素，化学性质相似，离子半径相近，其组成和配分模式受主要受控于源岩，因而可有效示踪物质来源[62⁃63]。用上陆壳（UCC）相关元素峰度值将Sr、Rb、Ba、Pb、V等13种微量元素标准化后的蛛网图（图8a）显示，相比莱州湾浅海柱状样，现代黄河三角洲南部潮间带柱状样中U、Sc相对富集。
图 8 沉积物微量元素蛛网图（a）与Th/U、V/Sc特征值在DYZ1、DYZ2中的垂向变化（b）
Figure 8. (a) Concentrations of trace elements in sediments; and (b) variations of Th/U and V/Sc values in DYZ1 and DYZ2
V、Th、U、Sc等作为微量元素中的氧化还原敏感元素，其比值关系可作为衡量沉积环境的重要依据。Th/U>2表示氧化沉积环境，V/Sc>24说明沉积物处于还原环境[64⁃65]。DYZ1中Th/U、V/Sc数值分别为3.64~4.91、6.23~7.03，DYZ2范围为4.21~5.07、6.30~6.79，都处于氧化沉积环境（图8b）。Th/U、V/Sc在DYZ2中垂向数值变化较小，说明所处沉积环境相对稳定，DYZ1中1934年前后Th/U数值先增大后减小，至1938年，数值持续减小，而V/Sc数值有所增大，说明沉积环境有向还原环境变化的趋势，这一现象符合1934—1938年，随着黄河改道向北，广利河口岸线有所蚀退，外部沉积动力变化较大的事实。
稀土元素标准化配分曲线可以判断物质来源，同时也反映原生沉积环境[66]。目前的研究多以球粒陨石标准配分曲线反映样品相对于地球原始物质的分异程度；以上陆壳（UCC）标准配分曲线来了解沉积物形成过程中物质混合的影响[67]。在球粒陨石标准化配分曲线上（图9a），轻稀土元素（LREE）相比重稀土元素（HREE）富集，呈右倾模式。潮间带沉积物（DYZ1、DYZ2）与莱州湾沉积物（LZW1~10）差异不大，但Eu亏损相对明显，重稀土元素（HREE）有所上扬。上陆壳（UCC）标准化配分曲线形态显示，相比莱州湾沉积物，潮间带沉积物中Eu相对亏损，而Gd相对富集（图9b）。
图 9 沉积物稀土元素配分模式
Figure 9. REE distribution patterns in sediments
相比其他稀土元素，Eu在风化和成岩过程中不易分馏，因此其亏损或富集往往反映源岩中Eu的特性[68]。因此，将球粒陨石标准化后的Eu异常值（δEuN）和稀土元素总量（ΣREEs）散点图做拟合曲线可以有效区分物质来源[69⁃71]。将莱州湾柱状样（LZW1~LZW10）δEuN和ΣREEs拟合后发现水下三角洲侧缘（LZW1、LZW2）和废弃水下三角洲（LZW3、LZW4）与莱州湾南部由小清河至胶莱河口的几个柱状样（LZW7~10）大致以Y=0.01X直线为界，左上方受莱州湾沿岸诸河流（小清河、弥河、白浪河、虞河、潍河、胶莱河等）影响，右下方则受黄河影响。将潮间带2个柱状样与莱州湾柱状样一起拟合后可以发现，潮间带样点（DYZ1、DYZ2）绝大多数落在曲线Y=-0.26ln(X)+2.01下方，可以认为，虽然现代黄河三角洲南部潮间带历史上曾受黄河影响，但在海水动力作用和沿岸广利河水系影响下，与同时期形成的废弃水下三角洲和后形成的现代水下三角洲侧缘已有所不同（图10）。
图 10 沉积物δEuN⁃ΣREEs关系图
Figure 10. Correlation between δEuN⁃ΣREEs for sediments
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（1） 现代黄河三角洲南部潮间带在黄河河道变迁和岸线冲刷—堆积作用下处于不连续沉积状态，中潮区DYZ1未能检出210Pbex比活度，而相对稳定低潮区的DYZ2中的210Pbex比活度呈现阶段性倒置分布。参考河道变迁、岸线变化、基底埋深等信息发现，DYZ1、DYZ2所在的南部潮滩基底埋深为2~6 m，1929年岸线埋深接近1 m，而1934年岸线埋深<1 m。对比现代黄河三角洲钻孔和莱州湾南部柱状样1855年来沉积厚度认为，在DYZ1、DYZ2中标注出形成的年代（1929—1934年）可行。
（2） 在运用历史地理学分析后，综合210Pbex比活度分布、沉积环境判定函数、粒度曲线等信息，初步将DYZ1和DYZ2中102 cm、80 cm、55 cm和32 cm标定为1929年、1934年、1938年和1947年。在对210Pbex比活度、萨胡函数值及相关历史事件基础上，将深度20 cm标定为黄河沉积物与广利河沉积物界限。这几个年代虽然垂向上距离非常短，但中间经历了沉积、侵蚀、再沉积等一系列过程，具有可观的沉积物交换量，因此标定连续的年代还需要更加深入的理论和技术方法的研究。
（3） 对地球化学元素数据分析结果可以发现：现代黄河三角洲南部潮间带总体上风化程度相比现代黄河水下三角洲侧缘偏弱，而略强于莱州湾南岸。个别微量元素富集程度相比莱州湾浅海有所不同，利用球粒陨石标准化后的δEuN和ΣREEs关系图解，将潮间带沉积物与浅海沉积物、黄河沉积物与沿岸河流沉积物做出了较为直观的定量区分。δEuN⁃ΣREEs图解显示，虽同为黄河形成的沉积环境，南部潮间带相比同时期形成的废弃水下三角洲和后形成的水下三角洲侧缘，沉积环境和物源不可同一而论。
Recognition and Analysis of Sedimentary Characteristics of the Southern Intertidal Area of Yellow River Delta and Adjacent Sea Area
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摘要:
基于潮间带和浅海12个柱状样粒度、地球化学元素、210Pb同位素实测数据，结合河流年代特征、岸线历史变化等资料，参照前人关于沉积相和沉积速率研究成果，对现代黄河三角洲南部潮间带及莱州湾西部海域沉积特征进行了分析。根据剩余210Pb比活度信息，综合运用历史地理学方法、沉积环境判别公式和粒度曲线变化特征，初步认识了现代黄河三角洲南部潮间带地区具体沉积年代。对柱状样的数据进行分析后，运用相关特征值定量区分了沉积物的物源。结果表明：在潮间带这样不稳定的沉积环境下，210Pbex比活度阶段性倒置的分布模式虽然无法对年代进行连续标定，但可以在很大程度上指示沉积环境变化。现代黄河三角洲南部潮间带沉积物形成时间要远早于莱州湾西部，210Pb结合沉积环境判别函数、历史地理资料以及粒度特征可以将深度102 cm、80 cm、32 cm分别标定为1929年、1934年和1947年。广利河水系在深度20 cm范围内影响沉积环境。地球化学元素相关特征值分析显示：现代黄河三角洲南部潮间带沉积物风化程度介于黄河和莱州湾南岸之间，个别微量元素富集程度与莱州湾沉积物差异明显，就沉积环境而言，与现代黄河沉积物已有所不同。 Abstract:Measured data for grain size， geochemical elements and 210Pb isotopes from 12 cores in the intertidal zone and shallow sea of the intertidal zone south of the Yellow River Delta and in the western area of Laizhou Bay， in combination with chronological characteristics of the rivers and historical changes of the shorelines， were used to analyze their sedimentary characteristics. The study referred to previously reported works on sedimentary facies and sediment deposition rates. Preliminary values for dates of the intertidal zone of the modern southern Yellow River Delta were calculated from the excess 210Pb profile （210Pbex） using the methods of historical geography， sedimentary environment discrimination formulae and changes in the grain⁃size curve. The analysis of the data in the cores indicated that the provenance of the sediment differed in the number of relevant eigenvalues， suggesting that in an unstable sedimentary environment such as the intertidal zone， multi⁃stage inverted distribution of 210Pbex does not continuously calibrate the age of the sediment. To a large extent， however， it indicates changes in the external sedimentary environment. The period of sediment formation in the southern intertidal zone of the modern Yellow River Delta was much earlier than in the western Laizhou Bay. The sedimentary environment discriminant function， together with historical geographical data and grain⁃size characteristics， indicates depths of 102 cm， 80 cm and 32 cm in 1929， 1934 and 1947， respectively. The Guangli River system has affected the sedimentary environment in depths up to 20 cm. Analysis of geochemical element⁃related characteristic values shows the degree of sediment weathering in this zone between the Yellow River and the southern bank of Laizhou Bay. The degree of enrichment of individual trace elements is obviously different from that in Laizhou Bay sediments， showing that the sedimentary environment differed from modern Yellow River sediments. -
Key words:
- Yellow River Delta /
- intertidal zone /
- Laizhou Bay /
- sedimentary age /
- provenance
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图 3 DYZ1和DYZ2样品照片、样品描述、粒度组分与粒度参数垂向变化
Figure 3. Photograph, sample description and grain size composition and granularity parameters of DYZ1 and DYZ2
图 4 黄河下游河道变迁及沉积分区（a），现代黄河三角洲组成（b）与基底埋深及岸线变化（c），相关钻孔和柱状样沉积厚度（d）
（a）底图为DEM数字高程数据，源自地理空间数据云（www.gscloud.cn），黄河下游河道变迁和沉积分区引自文献[1,3,6]；（b）亚三角洲和沉积叶瓣引自文献[15]；（c）基底埋深引自文献[3]；海岸线变化引自文献[38]；（d）柱状样信息引自文献[40⁃44]
Figure 4. (a) River channel changes and sedimentary zoning in the lower Yellow River; (b) composition; (c) substrate depth and shoreline variation of the modern Yellow River Delta; and (d) sedimentary thickness of related boreholes and cores
图 6 沉积年代相关证据与初步标定示意图
Figure 6. Evidence and preliminary identification of the sedimentation age
图 7 Fork粒度分类三角图（a）和A⁃CN⁃K化学风化趋势图（b）
Figure 7. (a) Triangle diagrams of bottom sediments based on Folk classification system; and (b) A⁃CN⁃K ternary diagram
图 8 沉积物微量元素蛛网图（a）与Th/U、V/Sc特征值在DYZ1、DYZ2中的垂向变化（b）
Figure 8. (a) Concentrations of trace elements in sediments; and (b) variations of Th/U and V/Sc values in DYZ1 and DYZ2
表 1 柱状样地点、水深、长度和取样时间
Table 1.
Sampling records of the sediment cores 编号 经度（E） 纬度（N） 水深/m 长度/cm 取样时间 DYZ1 118°55'47" 37°25'22" 0 120 2014年9月 DYZ2 118°56'57" 37°23'47" 0 108 2014年9月 LZW1 119°05'53" 37°30'01" 5 203 2015年7—12月 LZW3 119°05'59" 37°21'46" 9 101 2015年7—12月 LZW5 119°04'01" 37°19'40" 7 191 2015年7—12月 LZW6 119°09'12" 37°16'29" 8 190 2015年7—12月 LZW7 119°14'03" 37°14'12" 2 142 2015年7—12月 LZW4 119°16'40" 37°24'57" 4 100 2015年7—12月 LZW2 119°16'17" 37°33'38" 2 115 2015年7—12月 LZW8 119°18'53" 37°11'32" 2 106 2015年7—12月 LZW9 119°25'25" 37°11'26" 2 104 2015年7—12月 LZW10 119°32'09" 37°11'29" 3 126 2015年7—12月 
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表 2 相关钻孔和柱状样基本信息
Table 2.
Basic information from related boreholes and cores 编号 经度（E） 纬度（N） 孔深/m 海拔/m 来源 QSG 119°10.87' 37°45.56' 32.10 -1 龙跃[40] ZK4 118°25.54' 38°02.40' 28.30 1 顾效源等[41] H9602 118°54.30' 37°47.78' 28.50 2 Saito et al. [42] YDZ1 118°54.46' 38°01.08' 34.66 1 Peng et al. [43] YDZ2 118°58.28' 37°43.82' 34.30 4 Peng et al. [43] YDZ3 118°55.19' 37°26.98' 34.30 2 Peng et al. [43] WF1 119°10.18' 37°14.83' 3.00 -1 刘潇[44] WF2 119°12.77' 37°14.68' 3.00 -3 刘潇[44]
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表 3 DYZ1和DYZ2粒度组分与粒度参数特征值统计
Table 3.
Grain size composition and granularity of DY01 and DY02 砂/% 粉砂/% 黏土/% 平均粒径/ϕ 分选系数 偏态 峰度 DYZ1 最大值 66.38 86.68 14.24 5.63 1.74 0.48 1.76 最小值 5.69 32.47 0.08 3.48 0.60 0.04 0.96 平均值 21.19 72.88 5.93 4.58 1.16 0.28 1.45 标准偏差 11.07 9.05 3.35 0.45 0.33 0.13 0.23 变异系数 0.52 0.12 0.57 0.10 0.28 0.47 0.16 DYZ2 最大值 48.75 72.15 12.73 5.22 1.84 0.46 1.88 最小值 18.53 48.58 2.22 3.79 0.62 0.10 1.05 平均值 32.99 62.34 4.67 4.19 1.07 0.30 1.62 标准偏差 6.46 4.94 2.32 0.29 0.30 0.09 0.24 变异系数 0.20 0.08 0.50 0.07 0.28 0.30 0.15
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表 4 DYZ1、DYZ2常量元素氧化物含量特征值统计
Table 4.
Properties of oxides of major element contents DYZ1 DYZ2 MAX/% MIN/% AVE/% STD CV MAX/% MIN/% AVE/% STD CV SiO2 58.35 49.23 53.95 2.10 0.04 58.82 49.49 54.85 1.95 0.04 Al2O3 9.65 7.80 8.68 0.49 0.06 9.34 7.83 8.34 0.34 0.04 CaO 5.86 4.78 5.36 0.28 0.05 5.80 4.76 5.23 0.22 0.04 MgO 1.84 1.26 1.55 0.14 0.09 1.79 1.23 1.44 0.12 0.08 K2O 2.20 1.75 1.98 0.10 0.05 2.10 1.83 1.94 0.06 0.03 Na2O 2.88 2.37 2.57 0.13 0.05 2.87 2.41 2.68 0.11 0.04 TiO2 0.98 0.51 0.64 0.07 0.12 0.69 0.45 0.59 0.05 0.09 P2O5 0.21 0.11 0.15 0.02 0.12 0.17 0.10 0.14 0.02 0.10 MnO 0.07 0.05 0.05 0.01 0.10 0.07 0.05 0.06 0.01 0.09 TFe2O3 3.81 2.68 3.28 0.30 0.09 3.48 2.62 3.02 0.23 0.08
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表 5 DYZ1、DYZ2微量元素氧化物含量特征值统计
Table 5.
Properties of trace element contents DYZ1 DYZ2 MAX/% MIN/% AVE/% STD CV MAX/% MIN/% AVE/% STD CV Cu 25.00 8.00 16.65 4.60 0.28 21.40 8.10 13.66 3.05 0.22 Pb 21.50 14.80 18.02 1.59 0.09 21.00 15.00 17.96 1.22 0.07 Zn 68.20 43.70 54.69 6.01 0.11 60.80 44.50 50.27 4.39 0.09 Cr 93.60 47.10 58.04 7.15 0.12 67.10 40.40 55.84 5.79 0.10 Ni 28.20 18.10 22.81 2.73 0.12 25.50 18.00 20.64 1.59 0.08 Co 11.30 7.06 8.91 1.12 0.13 9.85 7.23 8.26 0.67 0.08 Cd 0.18 0.05 0.08 0.02 0.23 0.12 0.06 0.08 0.01 0.16 Li 35.80 21.60 27.87 3.72 0.13 29.90 21.60 24.87 2.09 0.08 Rb 96.20 67.80 80.58 6.88 0.09 84.10 69.50 76.37 3.76 0.05 W 2.42 1.23 1.56 0.19 0.12 1.91 1.15 1.48 0.15 0.10 Mo 0.78 0.38 0.51 0.07 0.14 0.56 0.35 0.45 0.05 0.11 As 15.90 7.46 9.05 1.28 0.14 11.70 8.49 10.24 0.73 0.07 Sb 2.28 0.77 1.08 0.22 0.20 1.13 0.54 0.66 0.09 0.13 Bi 0.42 0.14 0.19 0.04 0.22 0.22 0.11 0.17 0.02 0.14 Hg 0.04 0.01 0.02 0.01 0.32 0.04 0.01 0.02 0.01 0.44 Sr 226.00 206.00 213.15 4.44 0.02 234.00 206.00 215.46 4.73 0.02 Ba 510.00 390.00 448.40 25.42 0.06 504.00 413.00 440.94 17.26 0.04 V 73.20 52.80 64.48 5.38 0.08 66.40 51.40 59.39 4.13 0.07 Sc 10.80 7.82 9.48 0.75 0.08 9.81 7.37 8.81 0.60 0.07 Be 1.96 1.52 1.73 0.12 0.07 1.91 1.48 1.66 0.08 0.05 Ga 14.70 10.90 12.78 0.93 0.07 13.20 11.00 11.99 0.54 0.04 Tl 0.58 0.38 0.47 0.04 0.09 0.52 0.41 0.46 0.03 0.06 U 4.96 1.75 2.40 0.48 0.20 2.92 1.52 2.27 0.33 0.15 Th 22.60 8.13 10.85 2.33 0.21 13.00 6.71 10.45 1.48 0.14
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表 6 DYZ1、DYZ2稀土元素含量特征值统计
Table 6.
Properties of REE contents DYZ1 DYZ2 MAX/% MIN/% AVE/% STD CV MAX/% MIN/% AVE/% STD CV La 67.10 25.40 33.10 6.79 0.21 39.00 21.70 31.76 4.32 0.14 Ce 141.00 49.10 64.94 14.48 0.22 76.50 41.30 61.91 8.78 0.14 Pr 16.70 6.02 7.88 1.68 0.21 9.28 5.12 7.52 1.04 0.14 Nd 59.30 22.60 29.53 5.96 0.20 34.70 19.40 28.20 3.87 0.14 Sm 11.00 4.28 5.56 1.09 0.20 6.44 3.56 5.29 0.71 0.13 Eu 1.83 0.90 1.09 0.15 0.14 1.21 0.81 1.04 0.10 0.09 Gd 9.72 3.73 4.94 0.95 0.19 5.76 3.24 4.66 0.61 0.13 Tb 1.50 0.58 0.77 0.15 0.19 0.88 0.50 0.74 0.09 0.13 Dy 8.62 3.29 4.38 0.85 0.19 5.12 2.91 4.19 0.52 0.12 Ho 1.77 0.67 0.90 0.18 0.20 1.07 0.60 0.86 0.11 0.13 Er 5.21 1.91 2.58 0.51 0.20 2.97 1.75 2.43 0.31 0.13 Tm 0.82 0.30 0.40 0.08 0.20 0.47 0.27 0.38 0.05 0.13 Yb 5.40 1.88 2.59 0.54 0.21 3.11 1.75 2.48 0.32 0.13 Lu 0.86 0.30 0.41 0.09 0.21 0.50 0.28 0.39 0.05 0.14
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