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在全球变暖的气候演化背景下，古气候的重建对人类预测未来气候变化至关重要。深入了解百年尺度和年代际尺度气候系统内部振荡规律和自我调控机制，仍是一个迫切需要解决的问题。小冰期是全新世最后一次突然变冷事件，与人类生活和历史文明发展密切相关，为近年来古气候研究的热点。石笋因其绝对定年、高精度和高分辨率的特点引起学术界的高度关注[1-6]，在小冰期气候研究中取得若干进展[7-10]。甘肃省万象洞[7]和黄爷洞石笋[8]记录显示在小冰期时季风降水减少，贵州董哥洞[2, 9]、湖北永兴洞[10]和四川黑竹沟洞[11]等记录也同样指示了小冰期时干旱的气候环境，这些基于石笋重建的小冰期干旱气候环境并非呈现出所谓的“南涝北旱”气候模式[12]，与历史文献、湖泊、树轮与冰芯等记录的重建结果并不完全一致[13]。尽管这些石笋氧同位素记录都指示了小冰期时中国季风降水减少，但是近些年来石笋氧同位素的气候意义倍受争议。目前主要争议在于石笋氧同位素是否可以代表季风区的降水量或者平均季风强度，亦或是水汽源区的变化。例如，Zhang et al.[7]基于现代降水量和降水同位素的对应关系，认为石笋δ18O主要代表中国季风区降水量的变化；Cheng et al.[4]基于中国季风区石笋δ18O的重现性认为石笋δ18O主要指示季风平均强度；谭明[14]基于中国石笋δ18O与海平面气压差指数或海陆温差指数的良好对比关系，认为中国石笋δ18O主要记录了来自印度洋和太平洋的水汽比例变化。由于这些争议，石笋δ18O能否反映小冰期时东亚夏季风的变化还需要更多的气候指标来对比校验，进而明确其气候意义。
同一石笋的碳氧同位素由仪器成对测得，具有相同的时间标尺，研究二者的对比关系有助于明确石笋氧同位素的气候意义。石笋δ13C在古气候和古环境重建中取得重要研究成果[15-18]。总的来说，在轨道和千年尺度上，石笋δ13C主要反映了洞穴上覆C3/C4植被类型比例变化[15]，从而间接反映了区域气候的长期变化；在百年尺度上，石笋δ13C主要受渗流水滞留时间、先期碳酸盐沉积（Prior Calcite Precipitation, 简称为PCP）、洞穴通风状况、脱气作用及洞穴围岩等因素影响[19]。近些年来，通过对秦岭大鱼洞[19]和江西神农洞[20]石笋δ13C的研究，发现石笋δ13C在短时间尺度上在很大程度上主要受水文因素影响，主要反映了局域水文变化。此外，Li et al.[21]和Kathayat et al.[22]基于罗德里格斯岛西南部和印度东北部石笋研究，发现碳氧同位素同步变化。由于此两地水汽来源单一，主要来源于印度洋，石笋δ18O主要反映了印度季风降水的强弱，因此认为δ13C的变化主要响应于与夏季风降水相关的地域水文变化。类似地，我国贵州董哥洞两支石笋的δ13C与δ18O也显著相关（R=0.64，N=1 177；R=0.7，N=2 116），相关研究认为δ13C在百年尺度上也主要反映局域水文循环的变化[23]。本文将YX275石笋碳氧同位素序列相互对比分析，一方面有助于了解湖北地区的水文波动状况并进一步理解石笋氧同位素的气候意义，另一方面有助于理解小冰期时东亚大陆降水量的空间特征和相关驱动机制。
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石笋YX275采自湖北省神农架保康县歇马镇东10 km处的永兴洞（31°35′ N, 111°14′ E），洞口海拔约800 m，洞穴封闭性较好（图 1）。神农架属秦岭山系大巴山脉东端延伸部分，由中高山地组成，区内地势总体呈西南高而东北低阶梯状分布，有利于东南季风的深入，一定程度上阻碍了西南暖湿气流的深入。洞穴上覆植被茂盛，以多年生木本植物和草本植物为主。该区域气候受东亚季风气候控制，年均降水总量为1 500~2 000 mm，降水主要集中于夏半年；温度季节变化显著，夏季高温达30 ℃，冬季低温至5 ℃，属于典型的亚热带季风气候[25]。洞内温度年内波动小，在14 ℃ ~16 ℃之间变化，相对湿度约100%。YX275石笋长约120 mm，直径约35~55 mm。沿生长轴切开并抛光后发现，石笋岩性均一，轴部主要由纯净透明的方解石组成，边缘呈淡黄白色。部分层段纹层发育（图 2）。
石笋抛光面上，用直径为0.5 mm牙钻分别从距顶4 mm、24 mm、41 mm、60 mm、82 mm、96 mm和107 mm处获取7个230Th年代样，每个样品层厚跨度为1~2 mm，重量为55~60 mg（图 2）。铀系年代测试仪器为MC-ICP-MS Neptune，化学实验方法参照Shao et al.[26]，测试在南京师范大学同位素实验室完成，年龄分析误差为±2σ。采用直径0.5 mm的钻头沿生长轴方向钻取120组氧碳同位素样品，利用碳酸盐自动进样装置以及FinniganMAT-253型质谱仪联机完成测试，分析误差（±2σ）优于0.06‰，VPDB标准，由南京师范大学同位素实验室测试完成。
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图 3显示了YX275石笋的δ13C和δ18O变化特征。石笋δ13C值在-11.9‰ ~-9.2‰之间波动，波幅达2.7‰，平均值为-10.7‰。δ13C值从1 434 AD时的-11.9‰增大到1 618 AD时的-9.2‰，再减小到1 930 AD时的-11.6‰，整体呈下凹形态，期间叠加了众多年代际振荡。δ18O值在-9.3‰~-7.8‰之间波动，振幅为1.5‰，平均值为-8.5‰。δ13C与δ18O记录显著相关，但在年代际尺度上δ13C振荡幅度和频率均高于δ18O记录（SD δ13C=0.55, SD δ18O=0.32）。YX275石笋的δ13C和δ18O表现出良好的对应关系，峰谷大致对应，在1 490~1 590 AD、1 690~1 790 AD和1 830 ~1 900 AD呈现出三次振荡旋回（图 3）。YX275石笋δ13C与δ18O的时标都依据MOD-AGE模式建立，具体测年结果、年代模式和δ18O数据已另文报道[10]。
图 3 YX275 δ13C（a）与δ18O（b）记录对比
Figure 3. Comparison of δ13C (a) and δ18O (b) records for stalagmite YX275
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众多研究表明石笋δ13C有效地反映了当地气候环境的变化[19, 20]。石笋δ13C的变化主要取决于当地水文植被和洞穴环境的变化，如土壤微生物的活性、洞穴有效渗水量的多少、洞穴系统中渗流地带的PCP情况以及洞穴通风状况等[19]。石笋C元素主要来源于植物根系呼吸产生的CO2、大气中的CO2以及生长环境中的基岩成分[18, 27]。石笋中80%~90%的C来源于土壤CO2，主要通过改变土壤植被和微生物活动强度来影响石笋δ13C变化[28]。在轨道—数千年尺度上，C3/C4植物类型比例变化对石笋δ13C影响尤为显著[28]，C3植物产生的CO2与土壤平衡后，CO2的δ13C约为-22‰，石笋δ13C偏负，而C4植物产生的CO2与土壤平衡后，CO2的δ13C约为-8‰，石笋δ13C偏正，而在百年—数十年尺度上洞穴区域生态及水文因素变化对石笋δ13C的影响相对显著[19]。
尽管石笋δ13C在百年尺度上影响因素较多，但地球气候及其影响的洞穴环境发生变化时，这些影响因素促使δ13C值朝同一方向变化。总体来说，石笋δ13C主要指示了局域土壤干湿度的变化[16, 19]。1）局域降水量因素。降水量通过影响洞穴裂隙水与围岩的接触时间来影响洞穴滴水和石笋中δ13C值的变化[19]。当局域降水量增加时，水—岩接触时间减少，裂隙水中溶解的围岩减少，而由于围岩比土壤CO2的δ13C值大得多，因此局域降水量增大时，石笋δ13C值减小；降水量减小时，石笋δ13C值增大。洞穴顶部大气降水量的变化可由石笋生长速率来指示，YX275石笋的平均生长速率为222 μm/a，而在1 517~1 912 AD期间（δ13C较为偏正）平均速率减小为186 μm/a[10]，暗示此时间段内，大气降水减少，水—岩作用时间增加。YX275石笋的生长速率与δ13C的对应关系支持降水量变化对石笋δ13C的控制作用。2）土壤植被根系和微生物因素。在百年尺度上，C3/C4植被比例不大可能出现显著变化，土壤植被量、植被密度以及微生物活动变化可能对δ13C变化有更重要的影响。植物根系和微生物产生的CO2受土壤有效湿度控制[28]。相对于较干旱的土壤环境来说，湿润的土壤有利于植被总体发育，植被密度增大，土壤pCO2上升，植被根系和微生物的呼吸作用和土壤有机体的腐败作用加强[29]，这些因素都会造成石笋δ13C降低。反之，干旱的环境会导致δ13C值增大。3）岩溶系统中的PCP因素。大气降水经土壤带和洞穴上覆围岩的裂隙进入洞内，经CO2逸出后，形成石笋。当大气降水减少时，裂隙中的岩溶水易达到饱和并发生CO2逸出和沉积作用（PCP作用）[30]，由于岩溶水中12CO2优先逸出，那么在岩溶通道发生PCP后，进入洞穴的岩溶水中则相对来说富集13CO2，形成石笋时δ13C值增大[31]。4）洞穴通风状况因素。洞穴监测工作表明洞穴通风会促使洞穴滴水CO2逸出速率发生变化，而使石笋δ13C值发生偏移[17, 32]。永兴洞洞口最窄处直径不足1 m，洞穴通道复杂弯曲向上，永兴洞监测显示2016年1月—9月，洞内温度约稳定在14.3 ℃，相对湿度为100%，洞穴环境稳定[24]。此外，石笋采于永兴洞III洞厅深处，通风作用影响石笋δ13C的可能性较小。总之，局域降水、植被根系和微生物及PCP作用均指向干旱气候时，石笋δ13C正偏；当气候转向湿润时，δ13C值负偏。因此，石笋δ13C能有效指示局域干湿度变化。YX275石笋δ18O记录与黄爷洞、万象洞、董哥洞和织金洞等记录对比，发现这些石笋记录在小冰期时均呈下凹形态，具有较好的重现性[10]。YX275石笋δ13C与δ18O曲线在百年—数十年尺度上有良好的对应关系（R=0.7, P < 0.01, N=120），在小冰期时，δ13C和δ18O都正偏，且在小冰期内部也有相对应的波动（图 3），此对应关系表明δ13C和δ18O主要受同一气候因子控制。假如δ18O指示了区域降水量或者平均季风强度，那么δ13C主要反映了与季风降水相关的土壤湿度变化。另一方面，δ13C和δ18O的良好对应关系似乎并不支持石笋δ18O受不同水汽源区同位素信号控制的假说[33]。
关于小冰期时间界定大致有两种认识，一种认为从16世纪开始，19世纪结束[34]；另一种认为小冰期时间跨度为1 300~1 850 AD[35]。Yang et al.[36]基于冰芯、树轮、湖泊及历史文献等多种古气候指标将小冰期时间界定在1 400~1 920 AD。基于不同石笋界定的小冰期持续时间也不尽相同[37, 38]，可能与定年精度、分辨率和气候变化响应的地域性等因素相关。总体上，尽管不同区域、不同气候载体记录的小冰期时间各有差异，但小冰期结束的时间较为一致，多在1 850 AD前后。YX275石笋δ13C记录于1 360~1 941 AD整体正偏，指示土壤湿度明显降低，为对小冰期冷期的水文响应。基于石笋δ13C的变化特征（图 4），利用δ13C序列的平均值，总体上可将石笋δ13C序列划分为三个阶段：1）1 360~1 452 AD，δ13C和δ18O总体负偏，此时段土壤湿度未出现降低趋势；2）1 453~1 890 AD，这一阶段对应小冰期盛期，δ13C和δ18O总体正偏，指示了小冰期盛期土壤湿度显著减弱；3）1 891~1 955 AD，δ13C和δ18O总体负偏，指示此时段内季风水文循环增强，土壤湿度升高。在小冰期盛期（1 453~1 890 AD），δ13C存在年代际高频振荡，表明地球气候在极端期并非稳定不变。从这三个阶段来看，小冰期盛期土壤湿度降低和恢复的过程较快，在20年内完成。
图 4 YX275石笋δ13C内部结构特征
Figure 4. Characteristics of stalagmite YX275 δ13C
16世纪末至17世纪初，δ13C逐渐正偏，在约1 618 AD达到最正值-9.2‰，幅度达1.5‰（图 3），此时期的土壤湿度达到最低值，与万象洞石笋所记录的“明末弱季风时期”相对应。这一弱季风事件还得到黄爷洞石笋记录[8]、树轮记录[39]及历史文献[40]的支持，此干旱事件，可能促进明末农民起义，加速明朝灭亡[41]。
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前人通过分析树轮的δ14C序列（反映太阳活动）、冰芯的酸度或冰芯中的火山硫酸盐沉积物记录（H+浓度，或重建气溶胶反映火山活动）、冰芯气泡的温室气体浓度等参数的变化再结合历史文献、湖泊沉积物和石笋等各种地质载体记录，认为小冰期气候的驱动机制是复杂的，受多种强迫因子影响，而太阳活动弱和火山活动强为主要强迫因子，大气环流和海洋环流的变化可能是太阳外部强迫通过地球内部的反馈作用，进一步加强或削弱外部强迫[42, 43]。为探究小冰期时湖北地区土壤水文对太阳辐射能量收支平衡的关系，将δ13C记录与太阳总辐照度（△TSI）[44]进行相关性分析，发现二者几乎不存在相关性。仅在1 450~1 550 AD和1 790~1 830 AD时期δ13C的正偏变化大致对应于太阳活动的Spörer和Dalton极小期，而在1 550~1 790 AD期间太阳总辐照度与δ13C变化的对应关系不明显（图 5），表明太阳活动印记在小冰期盛期的中部不显著。而YX275石笋δ13C序列的功率谱分析结果显示，在90%置信度水平下存在显著的~11年周期（图 6），与太阳黑子活动11年周期相一致，暗示太阳活动可能对湖北水文变化起部分调控作用。
图 5 永兴洞石笋δ13C记录与其他记录对比
Figure 5. Comparison of the stalagmite δ13C data from Yongxing Cave with other records
图 6 YX275石笋δ13C功率谱分析图
Figure 6. Power spectral analysis of stalagmite YX275 δ13C data
小冰期时热带太平洋对东亚季风区水文循环影响显著。石笋δ13C记录与亚洲大陆夏季温度[45]、SOI指数[46]和卡里亚科Ti含量[47]进行相关性分析，发现δ13C与SOI指数相关程度最高（R=0.52，P < 0.01，N=119），δ13C与亚洲大陆夏季温度和卡里亚科Ti含量也有较好的相关性（R=-0.44，P < 0.01，N=119；R=-0.42，P < 0.01，N=95）。Xu et al.[48]通过研究亚洲季风区水文气候与赤道太平洋之间的联系，发现小冰期时赤道太平洋海温降低导致热带辐合带（Intertropical Convergence Zone，ITCZ）南移和沃克环流增强，出现La Niña偏强状态，东亚夏季风减弱。YX275石笋δ13C记录与SOI指数在小冰期内均表现出正偏特征且高度相关，即La Niña偏强时东亚季风带来的降水量减少导致湖北地区湿度降低，暗示小冰期时ENSO变化状态对东亚水文循环起主要控制作用，这与赵侃等[49]通过报道YX92石笋认为1 788~1 956 AD期间东亚季风在年代际尺度旋回特征可能主要受控于ENSO机制相吻合。亚洲大陆夏季温度变化造成海陆间温度梯度差异，从而调控季风水文循环[50]。此外，季风水文循环与ITCZ移动密切相关，此时期ITCZ南偏，造成东亚大气降水减少，土壤湿度降低。因而，太平洋水汽对中国中部小冰期水文循环的重要调控作用。
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基于湖北神农架永兴洞YX275石笋7组230Th年龄和120组碳同位素数据，建立了1 360~1 955 AD期间该区域高分辨率石笋δ13C序列。δ13C记录主要响应于大尺度季风环流影响下的局域湿度变化。小冰期时，石笋δ13C显示出与δ18O记录相似的整体正偏波动特征，并呈现出共有的3次内部振荡旋回特征。此外，在1 613~1 644 AD期间，YX275石笋δ13C记录呈现出约1.5‰的正偏，对应于明末的弱季风时期。石笋δ13C记录与亚洲夏季温度、南方涛动指数和热带辐合带记录呈现出良好的对应关系，暗示太平洋水汽对中国中部小冰期水文循环的重要调控作用。
Carbon Isotope Record in Stalagmites from Hubei during the Little Ice Age
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摘要: 研究季风区小冰期的结构特征和区域响应有助于深入了解季风系统与地球内外驱动力的耦合关系。利用湖北神农架永兴洞YX275石笋的7个230Th年龄和120个碳同位素数据，建立了1 360~1 955 AD期间5年分辨率的石笋碳同位素序列。石笋δ13C与δ18O记录在长期趋势上有很好的对应关系，对小冰期气候响应明显，δ13C记录在大尺度季风环流影响下主要反映了局域湿度变化特征。δ13C序列在1 453~1 890 AD显著正偏，表明小冰期时湿度明显降低。此外，石笋δ13C与亚洲夏季温度、南方涛动指数和热带辐合带记录有较好的一致性，表明亚洲大陆夏季温度和太平洋水汽可能通过影响夏季风的强弱来调控湖北地区的湿度变化。在小冰期内部，δ13C记录在1 450~1 550 AD和1 790~1 830 AD出现进一步正偏，这些振荡分别对应于太阳活动的Spörer和Dalton极小期，暗示太阳活动减弱期对中国中部小冰期水文振荡的进一步调控作用。Abstract: Studying the structural characteristics and regional response in the monsoon region during the Little Ice Age(LIA)is helpful in understanding the coupling relationship between the monsoon system and the earth's internal and external driving forces. Using 7 230Th ages and 120 carbon isotope data from the YX275 stalagmite of Yongxing Cave, Hubei Province, we establish the carbon isotope time-series with a 5-yr-resolution from 1 360-1 955 AD. A close similarity between the long term trend of carbon and oxygen isotope records(δ13C and δ18O)indicates that the δ13C record responds to climate change during the LIA. Stalagmite δ13C mainly reflects the local humidity variation influenced by the large-scale monsoon circulation. The δ13C values show a significantly positive shift from 1 453-1 890 AD, indicating that the soil moisture decreased significantly during the LIA. The stalagmite δ13C record is consistent with the Asian summer temperature, the Southern Oscillation Index, and the mean position of the intertropical convergence zone(ITCZ), suggesting that the Asian continental summer temperature and Pacific Ocean water vapor may regulate the humidity variation in Hubei province by influencing the strength of the summer monsoon. During the LIA, the δ13C record was heavier in 1 460-1 550 AD and 1 815-1 865 AD. These fluctuations correspond to the Spörer and Dalton Minimums, respectively, implying that the solar activity weakening period further regulated the hydrological oscillations during the LIA in central China.
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Key words:
- Little Ice Age /
- stalagmite /
- carbon isotope /
- local hydrology
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图 3 YX275 δ13C（a）与δ18O（b）记录对比
黑色粗实线为YX275石笋δ13C和δ18O记录的多项式拟合结果；灰色阴影部分为小冰期内1 613~1 643 AD的明朝末年弱季风事件；三条斜杠阴影部分代表小冰期时δ13C和δ18O的三次振荡旋回
Figure 3. Comparison of δ13C (a) and δ18O (b) records for stalagmite YX275
图 4 YX275石笋δ13C内部结构特征
△δ13C=δ13C-δ13C平均值所得；①、②和③分别为基于石笋δ13C特征划分的三个阶段
Figure 4. Characteristics of stalagmite YX275 δ13C
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